铜和铁树状分子催化芳胺及含氮杂环化合物的绿色合成研究

C-N键生成反应是合成芳胺及含氮杂环精细化学品的关键步骤。铜或铁催化下由廉价的芳香卤化物一步生成芳胺是典型的原子经济反应，避免了使用价格昂贵且污染产物的金属钯和膦配体、使用弱碱扩大了底物适用范围。但铜催化剂的催化活性、稳定性及再生循环问题至今未能解决。本课题提出了可溶性铜和铁配位聚甘油醚型树状分子催化胺化反应设想。在稳定的聚甘油醚树状分子的端位引入对空气不敏感的酚-腙、肟-膦氧化物和菲咯啉等双齿配位中心制备树状配体；选择星状芳胺和含氮杂环化合物为对象，研究铜和铁催化C-N偶联反应。考察配体结构、亲水基数量、取代基效应、离去基团类别和碱性等对胺化反应催化活性和选择性的影响。通过优化树状催化活性中心微环境和溶解性可提高催化性能,采用纳米膜反应器过滤解决催化剂分离及再生循环。开拓新型无须无水无氧操作的树状铜、铁催化剂和芳胺及含氮杂环精细化学品的绿色合成新方法。