高温高压条件下金属铌和铀的原子间相互作用势的构建与应用

Niobium and uranium are widely used in nuclear energy industry. Their microstructures and properties under high temperature and high pressure are extremely important and complex. However, there is no thorough and unified understanding of the microstructure evolution mechanisms under temperature and pressure. One possible reason is the lack of well described interaction potentials for uranium under high temperature and pressure; and most of the existing potentials of niobium do not contain information in high pressure and high temperature environment; therefore, it is difficult to apply directly to the study of the properties of niobium and uranium under such extremely conditions. Based on the analytical embedded-atom-method model developed in our group, combining with results from the density functional theory calculation and the available experimental data, as well as the equation of state, the project will build the interatomic potentials for niobium and uranium, which are applicable to high temperature and high pressure conditions. The physical properties of niobium and uranium are calculated from atmospheric pressure to high pressure, and from room temperature to high temperature using molecular dynamics simulations and so on. The plasticity/phase transformation and related thermodynamic behaviors of niobium and uranium at high temperature and high pressure will be studied to determine the applicable temperature and pressure range of the potentials. Finally, the mechanical properties and microstructure evolutions of niobium and uranium under shock loading will be studied by non-equilibrium molecular dynamics.

金属铌和铀在核能工业中有着广泛的应用，其高温高压下的结构和性质极其重要且复杂，但在温度和压力条件下的微观结构演变机制目前还没有透彻和统一的认识。其可能原因之一是在大规模计算模拟研究方面缺乏能够很好描述高温高压条件下金属铀结构转变过程和相关热力学规律的原子间相互作用势，已有的金属铌势函数也大都没有包含高压环境下的信息，因此难以直接应用于研究铌和铀高温高压环境下的性质。本项目将以我们自主发展的分析型嵌入原子方法模型为框架，基于密度泛函理论计算结果，结合已有的实验数据和相关状态方程，建立一套温度依赖和压力依赖的金属铌和铀的相互作用势。采用分子动力学方法等计算从常压到高压、从常温到高温下材料的物理性能，研究铌和铀在高温高压下的塑性/相变以及相关热力学行为，确定势函数适用的温度和压力范围。最后采用非平衡分子动力学方法模拟研究铌和铀在冲击加载下的力学性质以及相应的微观结构演变。

金属铌和铀广泛应用于核能工业，本项目针对金属铌构建并优化了半经验拓展EAM势函数、FS势函数（传统原子间相互作用势函数）和矩张量势、高维神经网络势（机器学习势函数）。半经验拓展EAM势函数可准确预测晶格常数、内聚能、单空位形成能、弹性常数、雨贡纽关系、压力-体积关系、不稳定堆垛层错能、孪晶形成能、熔点等，适合于高压研究。FS势函数预测的晶格常数、内聚能、弹性常数、体模量、空位形成和迁移能、五种典型组态自间隙原子形成和迁移能、表面能和堆垛层错能与DFT计算结果相近。预测的1/2<111>比<100>间隙位错环更稳定，与低温下的实验结果一致。适合于辐照损伤研究。矩张量拟合（MTP）和高维神经网络拟合的两种机器学习势所计算的压力-体积关系、熔点以及热膨胀性质与实验值基本相符，但效率和精准度还有待提高。所构建的铌半经验拓展EAM势函数应用于冲击响应的研究，发现孪生系统是{112}<111>，孪晶在冲击前沿成核并快速生长，其过程伴随着位错形核和孪晶间的位错增殖。揭示了冲击诱导孪晶机制的取向效应并给出了解释孪晶机制的过渡态理论分析，为高压下金属材料的塑性滑移机制实验研究提供理论支撑，为其微观本构关系的建立提供物理依据。针对金属铀构建了MEAM和机器学习矩张量势函数。MEAM势函数可以准确预测基态α-U的晶格常数、弹性常数、内聚能、空位形成能和自间隙形成能，和γ-U的各种点缺陷形成能（单空位形成能、<100>、<110>、<111> dumbbell以及四面体/八面体间隙），所预测的P-V曲线在较大的压力区间内与实验值符合较好，可以应用于U的缺陷扩散及其动力学模拟研究。通过机器学习拟合出的矩张量势可以较好描述α-U的平衡晶格常数，相比其他传统势，MTP模型优化后的α-U的晶格常数和结合能几乎接近实验值，其弹性性能效果综合对比也更加具有优势。给出了γ-U较为合理的弹性性能以及空位形成能，所预测的 P-V曲线相比于其他传统势函数计算结果与实验数据值吻合的更好。在Inter. J. Plast.，Inter. J. Mech. Sci.，Adv. Func. Mater.等国际专业学术刊物上发表论文24篇。