高温高压条件下金属铌和铀的原子间相互作用势的构建与应用

In recent years, with the rapid development of computers, the interatomic interaction potentials have been widely applied in the fields of physics, chemistry and materials science. The key step is the selection of interatomic interaction potentials. According to recent new studies, the thermo-electrons have an important role in vanadium, niobium and uranium mainly due to the localized electrons near the Fermi level in these metals. The further study shows that the thermo-electrons effect cannot be ignored even at relatively low temperatures. In principle, the interatomic potential depends on the integrated electronic state, which is very different under high pressure and low pressure, and it needs to consider the portability of the potential "environment". In order to accurately describe the properties of niobium and uranium at high temperatures and high pressures, it is necessary to establish a temperature dependent effective interatomic interaction potential. Therefore, in order to accurately describe the properties of these metals at high temperature and high pressure, we must establish the effective temperature dependence of interatomic potentials. In this project, analyzing of the change of the thermo-electrons contributions in niobium and uranium from accurate first principles calculations, we will develop appropriately temperature-dependent interatomic potentials. After validating the temperature-pressure range of the applicability of interatomic potentials, we can use them to research the shock response of niobium and uranium. It is expected that these work will provide useful guidance for the future large scale simulation of physical and mechanical properties in this kind of abnormal metals.

近年来，随着计算机技术的快速发展，原子间相互作用势在物理、化学和材料科学领域中得到了广泛的应用，这其中关键性的一步就是原子间相互作用势的选取。最新的研究表明，热电子效应对铌和铀等有部分电子局域在费米能级附近的过渡金属有很明显的影响，即使在较低的温度下也是不可忽略的。原子间相互作用势原则上依赖于被积分掉的电子状态，其在高压和低压环境下有很大的不同，需要考虑势的“环境”的可移植性问题。为了准确描述铌和铀的高温高压性质，就必需建立温度依赖的有效原子间相互作用势。本项目将在精确的第一性原理计算基础之上，通过分析铌和铀中热电子部分贡献的变化，归纳、总结并提炼出恰当的显示依赖于环境温度的原子间相互作用势形式，并检验所获相互作用势的温度压力范围适用性，从而利用其研究金属铌和铀的冲击响应行为，为今后模拟这类反常金属大尺度物理和力学性质奠定精确的基础。

铌作为合金元素添加到钢材料里，能提高材料高温强度，改善其加工性能。铀在核裂变现象发现后，在能源、宇宙航行等方面显示出重要的地位，尤其是在能源日趋短缺的今天。现有研究发现，铌在高压下存在压致软化的反常的力学行为，并在热电子温度的影响下存在热致硬化的现象。铀是唯一存在电荷密度波行为的单质元素，且由于低对称性结构，其声子行为和力学行为都很复杂。本项目通过构造温度依赖的原子间相互作用势，并结合分子动力学方法，研究了金属铌和铀的声子谱和动力学特性。主要研究包括：(1)充分调研了目前铌和铀的已有的原子间相互作用势，并结合分子动力学模拟方法，综合测试了已有的铌和铀的势函数的优缺点和适用性。结果发现：铌的EAM势在0-75 GPa的范围内对熔化性质能得到很好的结果，但对于高温高压下力学特性无法正确的描述。现有的铀的EAM和MEAM势对α铀的声子特性和力学性质的描述都比较差；(2) 结合第一性原理计算方法，研究了金属铌和铀在高压下的力学，晶格热导率，相变等行为，重点讨论了热电子效应对铌和铀力学性质的影响。同时给出了铌在冲击压缩下的力学行为变化。研究发现：铌在动、静高压加载下，在0-100 GPa内存在压致软化-热致硬化的反常力学行为。α铀在低温下，力学性质可能受到热电子效应的影响。而在高温下，热电子效应对铀的力学行为并无重要影响；(3) 通过机器学习构建了铌和铀的原子间相互作用势。结合分子动力学方法研究铌和铀的等温压缩线，力学等特性。我们的势函数成功再现了铌的压致软化-热致硬化行为，首次精确地描述了α-铀声子谱中的电荷密度波特性以及高温下力学性质。本项目以过渡金属铌和铀为研究对象，在精确的第一性原理计算基础之上，通过分析其热电子部分贡献的变化，拟合了原子间相互作用势，为压缩科学的发展和精确模拟这类反常金属大尺度物理和力学性质提供重要的理论依据，也为其它金属的研究提供一定的理论参考。