基于石墨烯-金双重气凝胶的葡萄糖/O2生物燃料电池的构筑及其自供能传感研究

The fabrication of sensing devices is of great importance in modern analysis. Self-powered electrochemical biosensors utilize enzymatic biofuel cells as a simultaneous power source and biosensor, which simplifies the biosensor system and thus facilitates its miniaturization and portability. Accordingly, this novel type of sensors has attracted more and more research attention and been viewed as a good candidate in sensing technology. However, the development of self-powered biosensor suffers from low power output, poor long-term stability, and lack of integration of the enzymatic biofuel cells. Therefore, the present project aims to develop a high-performance glucose/O2 biofuel cell based on graphene-gold dual aerogels and investigate its self-powered sensing application. Specifically, the hierarchical porous graphene-gold dual aerogels with high conductivity, good biocompatibility, and large surface area, will be designed for the immobilization of enzymes to construct a highly efficient and stable glucose/O2 biofuel cell. Based on this, a series of sensitive and stable self-powered biosensors will be developed and their potential application in practical samples analysis will be further evaluated. Results from this project are expected to provide models of material and cell configuration and understanding of the high-performance enzymatic biofuel cells and their self-powered application. Furthermore, it will promote the development of self-powered biosensors in disease diagnosis, food safety, and environmental monitoring.

传感器件化是现代分析领域的发展趋势和研究热点之一。基于酶生物燃料电池的自供能传感器兼具传感和供能两大核心功能，易于微型化和便携化，在传感技术发展中有着重要的意义。然而，目前酶生物燃料电池普遍存在能量输出低、稳定性差、集成化程度不高等问题，这极大地制约了自供能生物传感器的发展，以及在实际样品中的现场分析检测。本项目拟从设计导电性和生物相容性好、比表面积大、具有分级多孔结构的石墨烯-金双重气凝胶着手；固定生物酶，促进生物电催化行为，从而组装高效、稳定的葡萄糖/O2生物燃料电池；并在此基础上，发展灵敏、稳定的自供能生物传感器，研究其在实际样品分析中的应用。本项目的开展有望为高性能、一体化酶生物燃料电池的组装及其自供能传感应用的拓展提供实验模型和理论依据，并推动自供能生物传感器在疾病诊断、食品安全、环境检测等方面的应用。

以酶生物燃料电池同时作为能量供给和生物传感元件的自供能电化学生物传感极大地简化了传感体系，易于微型化和器件化，在疾病诊断、食品安全、环境监测等领域有着广泛的应用前景。然而，其核心元件——酶生物燃料电池的应用通常受限于能量输出不高、集成化程度较差等。因此，发展导电性好、生物相容性好、比表面积大、具有分级多孔结构的纳米材料，作为生物酶的固定介质，有效提高生物电催化活性和稳定性，组装较高能量输出和较好稳定性的一体化酶生物燃料电池并实现其自供能传感应用成为该研究领域内基本但至关重要的问题之一。本项目针对以上问题，围绕着新型气凝胶电极材料的开发、一体化生物燃料电池的组装、自供能传感器件的设计和应用等，开展了以下三个方面的研究工作，取得的主要创新性成果如下：.1）以金纳米颗粒和还原的石墨烯氧化物纳米片作为基本单元，合成了一系列比表面积大、导电性好、生物相容性好的金、石墨烯气凝胶以及石墨烯-金双重气凝胶，研究了组分、表面、基本单元组装方式等对其最终形貌、结构和性能的影响，为生物燃料电池及自供能传感器件的构筑提供了材料学基础。.2）以优化的石墨烯-金双重气凝胶作为生物酶（胆红素氧化酶）的三维固定介质，实现了其对O2的直接电催化还原，或者直接作为催化剂，实现了燃料的电催化氧化，从而构建了生物电极，组装了一体化的葡萄糖/O2、抗坏血酸/O2生物燃料电池，获得了良好的输出性能。.3）以上述生物燃料电池同时作为供能和传感元件，依据底物效应、抑制效应，设计了一系列灵敏度高、稳定性好的葡萄糖、对苯二酚、抗坏血酸自供能生物传感器，实现了人体汗液中目标分析物的原位检测。. 这些研究工作为新型气凝胶电极材料的开发，高性能、一体化酶生物燃料电池的组装及自供能传感器件的开发和应用提供了全新的研究思路，在微型化和便携化电化学传感器件的发展中极具应用前景，并有望推动其在疾病诊断、健康监测等方面的应用。通过上述创新工作，本项目取得了较好的科研成果：执行期间，发表了科研论文9篇，申请了发明专利2项，受邀在6个国际/内学术会议上的做了邀请报告，培养了一支年轻的、富于创新精神的科研团队。