氮化镓基范德华异质结表界面电子态的调控机制及其光电特性研究

Heteroepitaxy is a key technology for the realization of GaN-based semiconductor materials in the application of optoelectronic devices. However, the traditional heteroepitaxy method cannot overcome the influence of lattice mismatch on the crystal quality and properties of heterostructures, which limits the development of GaN-based optoelectronic devices. In order to improve the quality and constructed degree of freedom of heterostructures, we propose to use the van der Waals epitaxy method to create the heterostructures consisting of GaN and two-dimensional materials, and explore the methods for the controllable fabrication and regulation of properties of these heterostructures by combining experimental studies with theoretical calculations. Firstly, the mixed dimensional van der Waals heterostructures are fabricated by the CVD growth of two-dimensional materials on GaN substrates. Furthermore, interfacial structures and morphological features of various heterostructures are understood by using theoretical calculations and structural characterizations. Then electronic band structures of various GaN-based van der Waals heterostructures are achieved and the interfacial effect on electronic and optical properties of the heterostructures is revealed by using spectral and electrical characterizations and first-principles calculations. Based on the study of surface and interfacial functionalizations, the synergetic effect of doping and surface modification on optoelectronic properties of the heterostructures is understood for enhancing their optoelectronic performance. The research will greatly expand our knowledge of heteroepitaxy, and provide the basis and solution for the optimization of performance and device design of GaN-based van der Waals heterostructures.

异质外延是实现氮化镓基半导体材料在光电子器件领域应用的关键技术之一。然而，传统的异质外延方法难以克服晶格失配对异质结晶体质量和性质的影响，制约了氮化镓基光电器件的发展。为了提高异质结的质量和构造自由度，本项目提出采用范德华外延方法去构筑氮化镓与二维材料的异质结，结合实验研究和理论计算探索该类异质结的可控制备和性质调控方法。首先采用CVD方法在氮化镓衬底上生长二维材料形成混合维度范德华异质结，运用理论计算和结构表征理解各种异质结的界面结构和形貌特征；然后通过光电测试表征和第一性原理计算，获得不同氮化镓基范德华异质结的电子能带结构，揭示界面效应对异质结电子和光学特性的影响；进而通过异质结表界面修饰和功能化的研究，理解掺杂和表面修饰对异质结光电性质的协同调控机制，提高异质结的光电性能。研究成果将扩充我们对异质外延的认识，并为氮化镓基范德华异质结的性能优化和器件设计提供基础和解决方案。

氮化镓基异质结在发展高性能的光电器件展现出巨大的潜力，可控制备高质量的氮化镓基异质结是实现其器件应用的重要前提。然而，传统的异质外延方法难以克服晶格失配对异质结晶体质量和物理性质的影响，制约了氮化镓基异质结在光电器件上的发展。为了突破这一瓶颈，本项目以二维光电子材料与氮化镓构筑的范德华异质结为研究对象，结合实验和理论计算系统开展氮化镓基范德华异质结的可控制备、生长机理、光电性质调控以及器件应用的研究，取得的主要研究成果包括：(1)发展了二维材料生长动力学理论模型，揭示了石墨烯和过渡金属硫族化合物等二维材料范德华外延生长过程中的结构和形貌演化机制；(2)提出了近稳态供源策略、熔盐辅助方法和限域空间生长策略，实现了二维光电子材料在氮化镓和绝缘衬底上大面积、高质量的制备；(3)实现了氮化镓基范德华混合维度异质结的功能化构筑，揭示了量子限域效应、量子限制斯塔克效应和表界面效应对其光学吸收、激子发光和载流子输运性质的影响；(4)利用氮化镓的强极化特性实现了基于氮化镓基范德华异质结的自掺杂p-n结，通过界面极化实现对二维MXenes/氮化镓金属-半导体结电学接触特性的有效控制；(5)拓展了范德华异质结体系，实现了二维金属硫族化合物范德华异质结和一维/二维金属氧化物-硫化物范德华异质结的可控生长，并建立了这些范德华异质结的界面结构与其光电性质和器件性能的相关性。所取得研究成果扩充了我们对异质外延和范德华异质结体系的认识，并为氮化镓基范德华异质结的性质调控和器件应用提供理论基础和解决方案。