晶面调控砷化镓纳米线的原位掺杂与输运特性研究

GaAs nanowires are an important candidate material for developing the next generation optoelectronic devices, and the doping control of GaAs nanowires is a key technology for their applications. However, the doping efficiency of GaAs nanowires is far lower than their thin film and bulk materials due to surface and quantum confinement effects, which greatly limits the applications of GaAs nanowires in the optoelectronic devices. In order to realize highly efficient doping of GaAs nanowires, we propose to deeply study the crystal-facet effect on controlling the in-situ doping and transport properties of GaAs nanowires by combining full-quantum first-principles and non-equilibrium Green’s function methods with transition state and crystal growth theories. The nucleation dynamics model of GaAs nanowires is established by calculating growth barriers of different nucleus structures to obtain the formation mechanism and control scheme of crystal facets, then the investigation of diffusion, incorporation and compensation effect of dopants on various nanowire facets is used to reveal the role of crystal facets in determining the distribution, stability and electrical activity of dopants in the nanowire and evaluate the doping efficiency of various crystal facets, and the further calculation for the electronic structures and transport properties of doped nanowires is used to obtain the law of cystal facets that is suitable for the p-type and n-type doping of GaAs nanowires. The research will provide theoretical basis and solution for the in-situ doping process of GaAs nanowires.

砷化镓纳米线是发展下一代光电子器件的重要候选材料，控制砷化镓纳米线的掺杂是实现其在光电器件上应用的关键技术之一。然而受表面和量子限制效应等因素的影响，砷化镓纳米线的掺杂效率远低于它们的薄膜和体材料，极大地制约它们在光电器件上的应用。本项目拟采用第一性原理和非平衡格林函数方法，结合过渡态和晶体生长理论，以实现砷化镓纳米线的高效率掺杂为目标，深入研究晶面调控砷化镓纳米线原位掺杂的微观机理及其输运特性。通过不同构型生长能垒的计算，建立适应砷化镓纳米线生长的成核动力学模型，获得晶面的形成机理及控制方案；调查不同杂质在纳米线各晶面上扩散、结合及杂质补偿效应对掺杂的影响，揭示晶面对杂质在纳米线中的分布、稳定性和电学活性的影响机制，对不同晶面上的掺杂效率作出评价；进而通过掺杂纳米线电子结构和输运性质的计算，总结出适合砷化镓纳米线p型和n型掺杂的晶面规律，为砷化镓纳米线原位掺杂工艺提供理论基础和解决方案。

以砷化镓为代表的III-V族半导体纳米线是制备下一代高性能电子和光电子器件的重要候选材料之一，能够对这些纳米线进行高效率掺杂是实现其在光电器件应用的重要前提。由于受表面效应和量子限制效应等因素的影响，纳米线的掺杂相较于它们的薄膜和体相材料的掺杂要复杂的多，并且效率较低。考虑到纳米线的晶面是杂质结合进入纳米线的重要途径，因此本项目提出采用调控晶面去实现砷化镓纳米线高效率掺杂的目的。采用第一性原理计算和非平衡格林函数方法并结合分子动力学和晶体生长理论，本项目系统研究了砷化镓纳米线的晶面控制动力学、杂质结合与激活以及电子结构和输运性质。所取得的研究成果如下：.(1) 砷化镓纳米线晶面控制研究：以传统成核生长理论为基础，建立适应于砷化镓纳米线气-液-固(VLS)和气-固(VS)的二维成核动力学模型，研究了砷化镓纳米线闪锌矿(ZB)和纤锌矿(WZ)相晶核的形成机理，并以此为切入点获得了纳米线不同晶面形成所需要条件；进一步分析化学势差(过饱和度)和表面能对纳米线晶面形成的影响，并结合现有的实验数据，提出了控制纳米线晶面的理论方案。.(2) 砷化镓纳米线掺杂机理：通过对比分析不同类型(p型和n型)杂质在ZB和WZ相纳米线各晶面上的形成能，研究了不同类型杂质在各晶面上结合、扩散路径以及浓度分布情况；进一步考虑缺陷补偿效应对纳米线各晶面掺杂的影响，计算出杂质-本征缺陷耦合对掺杂效率的影响。.(3) III-V族纳米线电子结构和输运性质：获得了晶面效应、表面钝化和量子限制效应等因素对砷化镓等III-V族纳米线本征结构的电子能带结构、载流子局域化特征和电荷传输特性的影响机制，揭示了掺杂以及杂质-本征缺陷耦合效应对纳米线电子结构和输运性质的影响，提出了高效率掺杂的可行性方案。.(4) 纳米体系计算方法的发展与运用：将砷化镓纳米线生长动力学、掺杂和电子结构研究中所积累的方法加以发展，并运用到其它纳米线体系（如石墨烯、硼烯和二维过渡金属硫化物）研究当中，在石墨烯和类石墨烯二维材料的生长机理与结构形貌控制、掺杂特性和电子结构等方面，并取得了一系列的研究成果。.围绕上述研究要点，开展了较为系统的研究，基本完成了预定目标。在项目执行期内，完成SCI学术论文16篇，其中影响因子大于4的论文以上的论文14篇，ESI高被引论文1篇，期刊封面文章1篇。此外，另有2篇论文已被国际期刊接受。