非平衡等离子体耦合化学吸收脱除硫酰氟的反应-传质过程研究

本项目具有残留熏蒸剂硫酰氟无害化处理的重大应用背景，同时对含硫含氟废气处理新技术的研究也有显著的科学意义。申请者提出了一种非平衡等离子体耦合化学吸收脱除硫酰氟的新方法，利用非平衡等离子体的高能电子和活性基团的作用，将硫酰氟降解转化为易于化学吸收的气体产物，进一步通过吸收剂固定，避免气体产物二次污染，实现硫酰氟的无害化脱除。本项目旨在借助现代气体放电、化学反应工程理论结合传递过程的最新知识和研究手段，通过介质阻挡放电非平衡等离子体脱除硫酰氟的实验和放电气体产物的化学吸收实验的研究，探明硫酰氟在非平衡等离子体作用下的降解机理，建立非平衡等离子体耦合化学吸收脱除硫酰氟的反应-传质动力学模型，并对这一过程进行模拟和优化，确立最佳的工艺操作条件，形成指导实践的理论体系，为该无害化脱除硫酰氟的技术的工业化应用奠定坚实的基础。

随着硫酰氟SO2F2替代溴甲烷作为熏蒸剂越来越广泛的应用于各个行业，SO2F2的危害逐渐引起了人们的关注，迫切需要开发一种无害化处理残留熏蒸剂SO2F2的方法。为此，本项目首先开展了非平衡等离子体耦合化学吸收脱除SO2F2的相关基础研究，考察了放电参数、工艺参数对SO2F2脱除效率的影响，探究了SO2F2在等离子体反应器内的脱除机理，分析了填充介质对SO2F2脱除效率及产物的影响。结果表明：在放电电压11.4kV、放电频率8.0kHz、能量密度33.9kJ/L、电极间距7.5mm、进料浓度0.5%和停留时间5.1s的条件下，经等离子体反应器处理，SO2F2可完全脱除，主要产物为SO2，SiF4 及 S，再经碱液（NaOH水溶液）吸收气体产物可实现无害化脱除。在上述工作基础上，发现单纯碱液也能有效脱除SO2F2，为降低能耗开展了碱液直接吸收SO2F2的基础研究，实验在气-液相双搅拌釜中进行，探讨了SO2F2化学吸收过程的传质-反应动力学，确定了碱液吸收SO2F2的传质-反应动力学区域为快速拟一级反应区域，并获得了增强因子E与碱液浓度的模型关联式，为化学吸收脱除SO2F2的工业设计提供基础数据。基于上述动力学研究基础，在内径19mm、104mm填料塔内，进行了碱液吸收SO2F2的小试，考察了喷淋密度、气体流量、碱液浓度、SO2F2进口浓度对SO2F2脱除效率的影响。结果表明：SO2F2脱除效率随喷淋密度和碱液浓度增大而增大，随气体流量增大而减小；当气体流量取适宜值时，SO2F2可完全脱除；SO2F2脱除效率几乎不随其进口浓度改变而改变。SO2F2碱液吸收产物主要为NaF, NaSO3F 及少量Na2SO4。在小试基础上，进一步在长2.5m、宽1.5m、高2m的方塔内进行了碱液吸收SO2F2的中试研究，考察了喷淋密度、气体流量、进口浓度对SO2F2脱除效率的影响。结果表明：当气体流量50m3/h、液体流量30m3/h、SO2F2进口浓度0.5%、碱液浓度0.47mol/L时，气体经2次循环吸收可实现SO2F2的达标排放（小于5ppm）。该项目的研究成果不仅为无害化处理残留熏蒸剂SO2F2提供了切实可行的方法，还为含硫含氟的其它废气处理提供了参考。