某些无机物的催化放大-非标记SERS光谱分析

Using chemical reduction procedures,some stable gold and silver nanospherical, nanoplate, nanorod, nanoflower, nanocubic sols, and its graphene composite sol were prepared without cationic surfactants. The reproducible and stable SERS-active nanoparticles in different type were studied by X-ray diffraction , electron microscopy, UV-visible absorption spectroscopy, SERS spectroscopy. Screen molecular probe having a high surface-enhanced Raman scattering effect and can be using in catalytic analysis of trace inorganic ions. And it combined with nanoparticle aggregate SERS substrate and SERS enhanced reagents to develop a SERS probe analytical system. Using the SERS probe, explore catalyzed amplification reaction such as BrO3- , Cr(VI) and Mo(VI) ions, select suitable catalyzed reaction amplification system, and optimize its analytical conditions to develop some simple, rapid, highly sensitive and selective catalytic-amplification-SERS methods for inorganic ions in real sample such as water and foods. The SERS enhanced mechanism and catalytic reaction mechanism were examine by means of several characterization techniques.

采用化学还原法制备稳定的、无表面活性剂环境友好的金银纳米球、纳米盘、纳米棒、纳米花、纳米立方体及其复合石墨烯等溶胶,考察不同形态的纳米微粒的SERS活性，制备重现性好、活性高的SERS基底。用X-衍射、电镜、吸收光谱、SERS光谱进行表征。筛选具有高SERS活性并能与被测无机离子构成催化分析体系的分子探针，将催化分析反应与纳米微粒聚集体基底结合，构建非标记SERS光谱分析平台。结合SERS分子探针，探索BrO3-、Cr(VI)、Mo(VI)无机污染物的催化放大反应，筛选稳定的高SERS活性纳米溶胶增敏剂，将无机污染物催化放大与高灵敏的SERS检测技术结合，考察不同形貌纳米基底对SERS的影响，及其他因素对分析体系的影响，优化分析条件，建立高灵敏检测BrO3-、Cr(VI)、Mo(VI)的催化放大-非标记SERS检测新技术并进行样品分析。结合多种表征技术，探究催化放大机理及SERS增强机理。

环境污染物中，重金属离子和一些含氧酸根阴离子是一类有害于人类健康重要的污染物。传统的重金属离子和阴离子检测技术存在或操作步骤多、或需要时间长、或灵敏度不高等一个或多个不足。探索和构建高选择性高灵敏度简便快速的重金属离子和阴离子分析新方法受到人们的广泛关注。表面增强拉曼散射（SERS）光谱具有灵敏度高、检测速度快、样品处理简单等优点。在此背景下，开展一些重金属离子和阴离子的高灵敏增强拉曼光谱分析方法研究，具有重要的现实意义和学科发展的理论意义。项目研究了一些重金属离子、阴离子的表面增强拉曼散射（SERS）光谱特性，建立了重金属、阴离子的SERS检测新方法。 研究内容包括高灵敏稳定的贵金属纳米溶胶基底的制备和表征，SERS分子探针的筛选修饰，重金属离子，阴离子的SERS光谱（包括共振散射光谱、荧光光谱）特性分析及检测应用验证，并探索了反应体系的催化机理和纳米溶胶基底与分子探针的SERS的增强机理。.研究主要取得了以下成果：得到了稳定的SERS活性高的纳米银溶胶基底的制备方法；筛选出以纳米银溶胶为SERS基底高灵敏的分子探针；筛选出重金属离子、阴离子的高灵敏度的催化反应-SERS光谱分析体系；优化了检测条件，建立了一批重金属离子、阴离子和生化试样的SERS检测新方法并应用于实际样品检测研究；解释了催化放大机理和纳米银溶胶基底的SERS增强机理。应用测试结果表明：VBB分子探针有较强SERS峰在1611cm-1处，该SERS峰强与BrO3-浓度在4 nmol/L- 0.8 μmol/L范围内成正比，检出限为3.2 nmol/L BrO3-，据此，建立了一批SERS光谱新方法用于测定Cr(Ⅵ)、Mo(Ⅵ)、BrO3-离子等重金属离子和阴离子。以上成果为SERS（包括共振散射、荧光）光谱技术在一些重金属离子和含氧酸根离子和生化样品的检测和应用提供了一定的理论支持。最后，本研究检测和数据分析工作仍将持续进行，后续成果将进一步丰富项目研究内容。