可见光电催化还原二氧化碳选择性制备碳一化合物及其界面过程

二氧化碳光电催化还原制备C1化合物对温室气体有效控制和废物资源化具有重要的科学意义和应用价值。本项目旨在合成一系列贵金属修饰的碘掺杂TiO2可见光催化材料，揭示其进行CO2光电还原选择性制备碳一化合物及其界面过程。通过制备催化剂粉末和电极并采用各种表征手段，摸索催化剂的制备条件与物理化学性质之间的规律；结合催化剂表征和光电还原CO2实验研究，探明催化剂组成和晶型结构与催化活性之间的关系；通过反应体系的构建和优化，选择性生成C1产物；根据不同条件下CO2光电还原的规律，结合电化学表征、自由基判别和产物分析，鉴别反应活性位，确定CO2还原反应历程和活性粒子激发、传递、反应规律。通过电化学过程表征和在线监测中间产物，考察光电化学和传质过程控制步骤的转化，深入研究反应过程动力学。本项目不仅为CO2的大规模综合利用提供一条潜在的途径，也可促进化学、材料和环境等学科的交叉融合。

光电催化还原二氧化碳对温室气体有效控制和太阳能利用具有重要的科学意义和应用价值，然而采用贵金属和碘修饰TiO2作为该过程的催化剂国内外尚无系统研究。本研究制备了一系列贵金属、碘协同掺杂的TiO2，探讨其光电催化还原CO2的可行性并探讨其反应机理。催化剂材料的物理化学性质采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、BET比表面积、X光电子能谱（XPS）、紫外-可见漫反射和线性伏安扫描（LSV）等方法进行表征，探讨了催化剂的制备条件与物化特性之间的关系。结合光催化与光电催化还原CO2实验，研究了催化剂的构效关系。由于I在TiO2表面掺杂位置的不同，对应生成I-O-I与I-O-Ti两种不同的掺杂后的表面键，TiO2表面的规整结构发生了改变，改变了TiO2的禁带宽度。金属和TiO2颗粒间相互作用，各自形成肖特基结或p-n结，由于空间电荷层的存在，光生电子-空穴被有效分离，提高光催化剂的活性。通过改变中间产物的浓度，推断了CO2还原的各可能反应途径。本项目不仅为制备新型光催化材料提供一条崭新的途径，也可促进化学、材料和环境等学科的交叉融合，有重要的学术意义。