基于碳包覆铁纳米晶的新型肿瘤靶向磁共振成像造影剂的制备及性质研究

本项目针对碳包覆金属纳米晶的制备技术和磁共振性质改进展开系统深入研究，目的是获得高效简便合成离散Fe@C纳米晶的方法和为制备一类具有自主知识产权的新型高效肿瘤靶向磁共振成像造影剂奠定基础。首先以水溶性且无毒的氯化钠作催化剂载体，采用化学气相沉积法合成离散、结构和粒径可调且粒径分布范围窄的Fe@C纳米晶，然后依次对纳米晶进行混酸处理和酰氯化，在此基础上将肿瘤细胞特异靶向分子叶酸与生物相容性分子聚乙二醇的复合物(FA-PEG)对纳米晶表面进行生物学修饰。揭示调控Fe@C纳米晶结构、粒径与磁性能等参数的基本规律，明确纳米晶在生长过程中的结构演变及其与氯化钠载体之间的关系，提出纳米晶的生长机制和模型；阐明修饰物的分子链长和接枝率对Fe@C纳米晶的结构及性能的影响规律，诠释FA-PEG-Fe@C的结构、粒径和浓度对生物相容性、细胞吞噬作用、肿瘤细胞靶向性、弛豫性能及磁共振成像等影响的规律及本质。

采用化学气相沉积法、水热合成结合低温氢气还原法和一步固相合成等方法分别制备了碳包覆金属纳米晶。系统研究了不同合成工艺的物理化学条件对纳米晶的形貌、结构及性能（磁性能、生物相容性与弛豫性能）的影响规律；深入探讨了碳包覆金属纳米晶的生长机理；探明了功能化碳包覆金属纳米晶的结构、粒径和浓度对其生物相容性、弛豫性能等影响的规律及本质。研究发现：通过调控化学气相沉积工艺的合成温度可显著改变碳包覆金属纳米晶的尺寸及粒径均匀性，合成温度越高，纳米晶愈趋向于团聚；当合成温度为650℃时，所得碳包覆铁纳米晶尺寸均匀，粒径为5~30 nm，且具有超顺磁性能；水热合成结合低温氢气还原所得碳包覆Fe纳米颗粒既具有超顺磁性又具有水溶性，同时生物相容性较好、弛豫性能较优；一步固相合成法的煅烧温度对碳包覆金属纳米晶的形貌与结构影响较大，温度越高，所得纳米晶的粒径增大，比表面积增加，煅烧温度为800℃的样品的储锂性能较好。