螯合剂/烷基铵复合改性膨润土的调控制备及其对复杂废水的吸附行为研究

Heavy metal ions and organics are the main pollutants in the environment. Organics are bioaccumulative, toxic and can cause teratogenesis, carcinogenesis and mutagenesis. Most of heavy metal ions can not be degraded in the environment, and can be enriched and absorbed into human body by food chain, which are harmful to health. To solve problem that it is difficult for the modified bentonite as adsorbent applied in water treatment to remove heavy metal ions and organics effectively at the same time, bentonite modified by chelating agent and alkylammonium with different structure will be prepared. The influence law and mechanism of layer charge, structure and the mode of occurrence of alkylammonium and the chelating agent in the modified bentonite layer and their interaction on the structure and adsorption performance of the modified bentonite will be systematically explored. The structure-activity relationship of composite modified bentonite in adsorbing pollutants of heavy metal ions and organics will be discussed. The optimization and control methods for the structure and adsorption performance of composite modified bentonite will be put forward, which will provide theoretical basis for the synthesis of new high efficiency modified bentonite and the application in treating wastewater with heavy metal ions and organics.

重金属和有机物是环境中主要的污染物，有机物具有生物积累性、毒性和"三致"作用，重金属进入环境后大部分难以降解，可通过食物链富集进入人体，损害人体健康。本项目针对改性膨润土作为水处理吸附剂应用中难以同时有效吸附去除重金属和有机物的关键问题，采用不同结构特征的螯合剂和烷基铵复合改性膨润土，系统研究膨润土层面电荷、烷基铵与螯合剂的结构及其在膨润土层间的赋存形式等关键因素及其交互作用对复合改性膨润土的结构和吸附性能的影响规律和影响机制，探明复合改性膨润土吸附重金属-有机物共存污染物的构-效关系，提出复合改性膨润土的结构和吸附性能的优化和控制方法，为新型高效改性膨润土的合成及其在处理重金属-有机物共存污染物废水中的应用提供理论依据。

本项目针对改性膨润土作为水处理吸附剂应用中难以同时有效吸附去除重金属和有机物的关键问题，采用不同结构特征的螯合剂和烷基铵复合改性膨润土，系统研究膨润土层电荷、烷基铵与螯合剂的结构及其在膨润土层间的负载量、赋存形式等关键因素及其交互作用对复合改性膨润土的结构和吸附性能的影响规律和影响机制。通过研究，发现膨润土经过烷基铵与螯合剂复合改性后，其表面疏水性增强，层间距和衍射峰强度随着膨润土层电荷数和烷基铵阳离子截面积的增大而增加，但其比表面积和总孔容积减少，对Zn2+的吸附量也减少，对对硝基苯酚（PNP）的吸附量则随着膨润土层电荷的增加而增大。膨润土层电荷、改性剂结构及其用量配比中烷基铵的用量对改性剂在膨润土层间的负载量和赋存形式有着决定性的影响，改性剂负载量随着膨润土层电荷和烷基铵用量的增加而增加，从而有利于撑大膨润土层间，并出现混层结构，层间烷基铵阳离子的构型状态也发生转变。而且，烷基铵比螯合剂能更快地进入膨润土层间，烷基铵的负载量大于螯合剂的。复合改性膨润土对有机物的吸附是分配作用和表面吸附的共同作用，其吸附能力与膨润土内有机质含量和层间距一致，而与比表面积大小关系不大，有机物在水中的溶解度越小，辛醇-水分配系数越大，越容易被优先吸附；对水中重金属的吸附则表现为重金属离子的水化能越小，越容易被优先吸附。此外，复合改性膨润土对重金属和有机物的吸附量随溶液初始pH值、初始浓度和吸附时间的增大而增加。总之，项目围绕烷基铵与螯合剂复合改性膨润土的制备、结构表征及其吸附性能开展了系统性、创新性研究，探明了复合改性膨润土对重金属和有机物的吸附机理及影响因素，提出了复合改性膨润土的结构和吸附性能的优化方法，研究成果具有较好的学术价值，为新型高效改性膨润土的合成及其在处理复杂废水中的应用奠定了重要的方法和技术基础。