胶体沉积法制备的贵金属催化剂在水煤气变换反应中的载体效应研究

本项目以研究贵金属负载型催化剂在水煤气变换反应中的载体效应为目的，通过纳米材料合成技术与催化化学的结合，采用胶体沉积法制备金属粒子尺寸可控的催化剂新体系，在排除贵金属粒子尺寸分布及存在氧化态物种的干扰下，研究载体的本质对水煤气变换反应活性的影响。考察氧化物载体的还原能力、导电能力对反应活性的影响。调控载体氧化物的粒子尺寸，研究水煤气变换反应中氧化物载体的纳米尺寸效应。考察金属/半导体氧化物催化体系上由于金属/半导体氧化物接触产生的电子相互作用，阐明水煤气变换反应过程中的氧转移途径和电子转移规律，加深对反应活性位及反应途径的认识。通过系统的研究载体的本质与催化剂活性之间的规律，对于开发新型高效水煤气变换反应双功能催化剂具有重要的科学意义和应用前景。

本项目以研究贵金属负载型催化剂在水煤气变换反应中的载体效应为目的，通过纳米材料合成技术与催化化学的结合，采用胶体沉积法制备金属粒子尺寸可控的催化剂新体系，在排除贵金属粒子尺寸分布及存在氧化态物种的干扰下，研究载体的本质对水煤气变换反应活性的影响。通过选择合适的还原剂和保护剂，成功的在液相中还原氯铂酸来制备铂胶体纳米粒子。进一步将胶体纳米粒子沉积到不同载体如氧化钛，氧化铈，氧化锆和氧化铝上评价催化剂的水煤气变换反应性能。以原位合成的方式引入活性组分，通过水热合成法制备不同微观形貌的Pt/CeO2催化剂，分别为纳米棒、纳米立方体和纳米多面体。研究了Pt/Ce0.6Zr0.4O2，Pt/CeO2 和Pt/ZrO2催化剂的水煤气变换反应性能。虽然Pt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂表现出更快的反应速率，但是其反应活化能却高于Pt/CeO2催化剂。提高载体的氧化还原能力对水煤气变换反映的促进作用非常明显。上述结果表明，氧化物载体的还原性能和形貌对于负载型催化剂的水煤气变换反应活性影响很大。通过系统的研究载体的本质与催化剂活性之间的规律，对于开发新型高效水煤气变换反应双功能催化剂具有重要的科学意义和应用前景。