CeCu2Si2单晶生长、高能磁激发和整体磁谱研究

Large single crystal growth of heavy fermion compound CeCu2Si2 will be investigated by using high pressure floating zone technique. The thermodynamics and composition ranges will be determined for A-, AS- and S-type CeCu2Si2, respectively. We will grow large single crystals of CeCu2Si2 with A, AS or S phases, with revealing the effect of parameters during high pressure floating zone growth on the phase constitution, structure, composition and defects of crystals.The effect of doping with magnetic transition metals on crystal structure, magnetic structure and physical properties of CeCu2Si2 will be studied and the intrinsic mechanism of composition difference resulting in A, S, and AS phases is expected to be demonstrated. With the large single crystals, neutron time-of -flight scattering will be carried out to explore the magnetic structures and high energy spin excitations for the A, AS and S type CeCu2Si2. And thus, we can map out the spin excitations in the whole zone and determine the overall magnetic spectral weight and effective magnetic exchange interaction. The interplay between antiferromagnetism and superconductivity is expected to be further demonstrated, leading to better understanding of the origin of unconventional superconductivity.

采用高压浮区技术进行CeCu2Si2重费米子化合物大体积单晶生长研究，确定形成CeCu2Si2单晶的热力学条件和成分范围，研究制备工艺参数和磁性过渡金属元素掺杂对晶体相形成、微观结构、成分分布、晶体缺陷等的影响规律，制备出CeCu2Si2和Ce(Cu1-xMx)2Si2高质量大单晶。研究Cu位掺杂磁性过渡金属元素对CeCu2Si2晶体结构、磁结构、离子价态和物理性能的影响。针对大单晶体采用中子散射飞行时间测量研究CeCu2Si2的磁结构、高能自旋激发和整体磁谱以及磁性过渡元素掺杂的影响，探索反铁磁和超导的相互作用关系，为揭示非常规超导的起源提供实验和理论依据。

获得了世界上最大的超导态CeCu2Si2高质量大单晶，在美国标准局（NIST）中子中心多轴晶体谱仪（MACS）上对CeCu2Si2重费米子超导体大体积单晶进行了中子散射研究。双晶摇摆曲线和中子衍射图谱表明本项目的CeCu2Si2单晶质量非常好。成功测量了CeCu2Si2在0.5-9 meV能量范围和0.3-40 K温度范围内的磁激发谱，在高能下中子散射信号非常清晰，发现即使在6 meV能量下仍然存在色散，基本确定了其色散特征和色散边界。而文献中只观察到1 meV，远远没有达到色散边界。由于CeCu2Si2重费米子超导体的磁激发和电子自旋特征非常复杂，需要建立新的理论模型来解释相关结果。.制备了CeCu1-xMnxSi2（x=0, 0.05, 0.1, 0.15和0.2）的多晶样品，尝试用光浮区法制备单晶样品，但未能成功获得单晶。所有样品在高温（T>150K）条件下满足Curie-Weiss拟合，样品在高温下表现为顺磁性，并且Curie-Weiss温度随Mn掺杂量的增加而降低，这表明随着Mn含量的增大样品的铁磁性增强，逐渐由反铁磁相转变为铁磁相。.通过输运性质、透射电子显微镜、X射线吸收光谱、共振非弹性X射线散射和中子散射证明了x=0..5附近的NaFe1-xCuxAs化合物中显示出Fe和Cu空间有序，并且是在尼尔温度以上具有持续绝缘性能的反铁磁绝缘体，表明是Mott绝缘体。这是首次在铁基超导材料附近发现Mott绝缘态。使用角分辨光电子能谱，确定了NaFe1-xCuxAs（x = 0.44）的动量分辨率电子结构，并确定其基态是一个窄带隙绝缘体。这为研究Mott绝缘体向坏金属态甚至超导态转变中电子结构的演变特性奠定了实验和理论基础。.获得超大NaFe1-xNixAs（x=0-0.3）单晶体，采用中子散射在整个NaFe1-xNixAs相图中探测磁有序和向列序，发现电子向列涨落在量子临界点附近变得非常大，它们受到局域晶体缺陷和杂质的束缚，表现为实验测量到的局域晶格畸变。最有趣和重要的是，当发生这种情况时，超导性最强，这表明这些向列涨落有助于超导的形成。这一发现不但对提高铁磷酸盐的超导临界温度具有重要意义，而且为更好地设计具有新颖和可预测性质的材料提供了理论依据。