有机前驱体法制备石英纤维负载可见光敏化二氧化钛光催化剂

Titania (TiO2) only shows photocatalytic activity under UV light irradiation, limiting the practical efficiency for solar applications. And the use of aqueous suspension of nanoparticles of TiO2 for photocatalytic removal of pollutants is not suitable for industrial applications due to the inconvenient and expensive separation of nanoparticles of TiO2 for reuse. In this project, visible light active TiO2 photocatalysts will be prepared via polymeric precursor method, and be immobilized on quartz fibers by dipping and pyrolysis process. In a typical precursor synthesis method, PEG and a nitrogen-containing compound are introduced as pore templating material for tailor-designing the structural properties of TiO2 and as nitrogen dopant for its visible light response, respectively. Another aim of grafting PEG is to increase wettability between precursor and quartz fibers. By studying synthetic conditions, precursors structure, pyrolysis conditions and properties of TiO2 catalysts, optimize precursor synthesis and pyrolysis process, and prepare quartz fibers immobilized visible light active TiO2 photocatalysts. The effect of precursor structure on its wettability to fiber, and the robustness and photocatalytic activity of the immobilized catalysts are investigated. This research work will provide a new way for preparing immobilized visible light active TiO2 photocatalysts as well as a new idea for resolving the two bottleneck problems that restrict the practical applications of TiO2.

为了解决现有二氧化钛(TiO2)光催化剂只对紫外光敏感及悬浮态的粉末催化剂难以回收再利用的问题，本项目从分子结构设计出发，设计合成一种可见光敏化TiO2光催化剂前驱体，并通过浸渍将前驱体负载在石英纤维上，裂解后制备石英纤维负载可见光敏化TiO2光催化剂。本项目通过在前驱体分子结构中引入含氮化合物，使得裂解所得催化剂具有可见光催化活性；通过在分子结构中引入PEG链结增加前驱体与石英纤维的浸润性，使催化剂可均匀而牢固的负载在石英纤维表面，在裂解过程中，PEG还可作为致孔剂使所得的催化剂具有多孔结构。本项目将系统研究前驱体合成条件、结构、裂解条件与催化剂性能之间的关系，优选出性能最佳的前驱体及其裂解工艺，并进行石英纤维负载可见光敏化TiO2光催化剂的制备及性能研究。该研究工作可为负载型可见光敏化TiO2催化剂的制备提供一条可行的新途径，为解决制约TiO2催化剂走上应用的两大问题提供新思路。

为了解决现有二氧化钛光催化剂只对紫外光敏感及悬浮态的粉末催化剂难以回收再利用的问题，本项目从分子结构设计出发，设计合成三种可见光敏化TiO2光催化剂前驱体，研究了所得催化剂的晶相结构，掺杂元素的化学结构，微观表面形貌与光催化性能提升的机理，并通过浸渍将前驱体负载在石英纤维上，裂解后制备石英纤维负载可见光敏化TiO2光催化剂，研究了负载型催化剂的光催化活性和可重复使用性。.本项目取得的主要研究结论如下：.A．通过在前驱体分子结构中引入含氮化合物，使得裂解所得催化剂具有可见光催化活性。通过在分子结构中引入PEG链结增加前驱体与石英纤维的浸润性，使催化剂可均匀而牢固的负载在石英纤维表面，在裂解过程中，PEG可作为致孔剂使所得的催化剂具有多孔结构。利用前驱体制备的负载型催化剂，表现出了良好的光催化活性与可重复利用性，重复使用15次，光催化活性无下降。.B．利用前驱体结构与成分可调的优势，在前驱体分子结构中进一步引入硼元素，制备了N，B共掺杂TiO2前驱体，并制备了N，B共掺杂TiO2光催化剂。B的引入进一步提高了所得催化剂的可见光催化活性。研究表明，N，B共掺杂提高了催化剂的可见光吸收与光生载流子分离能力。所制备的负载型N，B共掺杂TiO2催化剂表现出了良好的重复利用性能，经过30次重复利用后依然可以保持光催化活性不衰减。.C．为了进一步提高TiO2的可见光催化活性，同时避免元素掺杂导致的重结合中心数量增多，在N，B共掺杂的基础上继续通过聚合物前驱体法引入In元素，制备了含In2O3/TiO2异质结结构N，B共掺杂光催化剂。TOC测试表明该催化剂可以在25 min内实现对NOX的完全降解。紫外可见吸收谱图表明加入In后可显著改善可见光吸收能力，PL表征表明In2O3/TiO2异质结结构的引入大幅度降低了光生电流空穴对的重结合率。负载型光催化剂可以在25 min内实现对NOX的完全降解，并且重复利用45次后，光催化活性基本保持不变。.该研究工作为负载型可见光敏化TiO2催化剂的制备提供了一条可行的新途径，为解决制约TiO2催化剂走上应用的两大问题提供新思路。