基于多元纳米复合催化剂的可控合成及其催化应用评价

With the development of nano-materials science, the controlled synthesis and catalytic applications of nanocomposites became more and more important. The development and application of nanotechnology, especially in the field of catalysis, to accelerate the development of modern chemical industry, improve atom economy. Nanocatalysts, which show high activities and stabilities, realize the green chemical transformation system. Today, the use of nanocatalysis system which is in line with the world trend of sustainable development of human society, is one of the best way to solve the energy crisis and the environmental crisis. This project will focus on two approaches:1, the chemical synthesis of morphology, scale and component controlled nanocomposites;2, Building a catalytic model with such structures. This project will combine with the various disciplines of structural chemistry, surface chemistry, organic chemistry, to study the catalytic process, and to understand the nanocatalytic mechanism. The final goal of this project is to develop an efficient, green and low-power consuming heterogeneous catalytic system, and to provide more adequate scientific basis for the development of a new generation of nanocatalytic materials.

随着纳米材料科学的发展，纳米复合材料的可控合成及催化应用越来越多的得到人们的关注。纳米技术的发展和应用，尤其是在催化领域的进展，加快了催化过程的改造步伐，提高原子经济性，正逐步实现催化体系的高活性、高稳定性的绿色化过程。纳米催化体系，符合当今人类社会可持续发展的世界潮流，是解决能源危机和环境危机这两个威胁的重要手段。项目通过化学合成的手段，得到形貌、尺度及组分可控的纳米复合材料。以该类结构为催化剂建立催化模型，结合结构化学、表面化学、有机化学等各个学科，研究其催化过程，明确纳米催化的表面化学机理，发展基于纳米催化的高效、绿色、低能耗的非均相催化体系，为发展新一代的纳米催化材料提供更充分的科学依据。

纳米技术的发展和应用，推动了催化领域的发展，提高原子经济性，逐步实现催化体系的高活性、高稳定性，是解决能源危机和环境危机等现实问题的重要手段。项目通过化学合成手段，得到形貌、尺度及组分可控的纳米复合材料。以该类结构为催化剂建立催化模型，研究其催化过程，明确纳米催化的表面化学机理，发展基于纳米催化的高效、绿色、低能耗的非均相催化体系，为发展新一代的纳米催化材料提供更充分的科学依据。具体来说，分为以下几个方面：1）Pt基纳米材料：利用超细Pt纳米线催化氰类合成仲胺，叔胺，高效催化醛与哌啶偶联合成叔胺，催化苯甲醛和苯胺偶联直接合成酰胺，通过氨气调控合成不同结构的Pt支状材料，氢气调控合成不同的PtMo，PtRu，PtIr，PtPd，PtAu等支状纳米材料，并应用在电催化甲醇氧化，电催化氧还原当中，相比于商业化的Pt/C催化剂，都有较好的催化活性和稳定性，可控合成Pt@Ir纳米材料，应用在硝基芳香化合物氢化反应中，具有很高的产率，可控合成铂树突状纳米立方体，应用在还原不饱和烃和硝基苯中，具有很好的催化能力，以Fe(CO)5诱发成核制备的Pt纳米粒子，用于邻卤硝基苯制邻卤苯胺，低温常压下即可实现加氢过程，产率达到99%以上，并且催化剂重现性好。2）Cu基纳米材料：利用易得的Cu催化剂高效催化一级胺转化为腈或者二苄亚胺，一步法制备多种对称或非对称芳香族偶氮化合物。3）TiO2基纳米材料：调节柠檬酸钠和F-的方法合成TiO2纳米结构，发现其具有很好的光催化性能，合成了片状的TiO2负载的Pd粒子，应用于光解水产氢反应，产氢效率可以达到3096 mol•g-1•h-1。4）MOF/COF衍生纳米材料：利用铜钴双金属配合物，灼烧得到氧化铜钴纳米粒子，应用在苯乙烯氧化，苄胺的催化氧化中，具有非常好的催化性能，利用COF负载合成得到超细的Pt，Pd纳米粒子，在催化还原和偶联模型反应中具有非常好的催化活性。通过对材料形貌、组成和结构调控，研究了催化活性、选择性和转换效率的关系，从而获得了更多催化方面的实验经验和理论基础。