基于单分子磁体自旋态转变的器件设计

Compounds of the single-molecule magnet (SMM) class are particularly attractive due to their novel magnetic phenomena, especially their extremely long magnetization relaxation time below the blocking temperature. However, the blocking temperature of the existing SMMs is far below the room temperature, which is greatly destructive to the application of SMMs in real spin devices. To built SMM-based devices at room-temperature, we abandon the concept of the spin valve, which is directly related to the magnetization direction, but pay close attention to devices where the functions are achieved through the spin-state transition in SMMs. In this project, first-principles calculations combined with new theoretical methods are conducted to investigate the following contexts: (1) the spin-state transition due to the electrical stimuli; (2) the first-principles simulations of the spin states before and after the spin transiton in SMMs; (3) the effect of the spin-state transition on electron transport properties of SMMs; (4) design of SMM-based devices using their spin-state transitions. Finally, we belive that our above research can greatly enhance the practicability of SMM-base devices.

单分子磁体之所以在分子自旋电子学中受到广泛关注，是因为它表现出很多新奇的磁现象，尤其是在低于磁阻隔温度的环境下，这类材料表现出很长的磁化弛豫时间。但远低于室温的磁阻隔温度极大地限制了这类材料在分子自旋器件中的应用。为了实现室温下的单分子磁体自旋器件，我们认为该器件功能的实现不应依赖其磁化方向的改变，而应关注自旋态转变在单分子磁体自旋器件方面的应用。 本项目将以第一性原理的计算为基础，通过发展新的方法和模拟手段，对以下内容进行研究：（1）电学方法激励下的单分子磁体自旋态转变；（2）转变前后单分子磁体自旋态的第一性原理模拟；（3）单分子磁体自旋态转变对其电子输运性质的影响；（4）设计基于单分子磁体自旋态转变的分子自旋器件。通过以上研究，为单分子磁体自旋器件的实用化奠定坚实的理论基础。

在分子自旋电子学领域中，如何实现电致磁或自旋的转变一直都是关注的重点。因为电致磁或自旋转变可以简化分子自旋电子器件的构架，增加器件功能单元的密度，提高器件对信号的响应速度，从而加强器件的整体性能。与此同时，已有的研究表明基于磁化方向实现器件性能的分子自旋电子器件往往只能在极低温下工作，而磁离子自身自旋态的改变所需能量较高，使得基于自旋态转变的分子自旋电子器件具备在室温下工作的潜力。综合以上事实，我们认为利用电致自旋态转变来设计并实现器件功能是未来分子自旋电子学的一个重要发展方向。针对电致自旋态转变的问题，我们着重开展了以下三个研究工作：1）基于带电效应的电致自旋态转变机制以及相关材料设计。在该工作中，我们提出了一种新的电致自旋态转变机制，即单个增加电子占据不同类型的分子轨道进而引发自旋态的转变。该机制能很好解释实验中自旋态转变依赖偏压极性的现象。此外，我们还总结了适合实现电致自旋态转变的材料所需具备的特征。2）基于高自旋磁性分子的室温电致自旋态转变以及相关材料设计。在该工作中，我们提出高自旋基态的磁性金属配位化合物分子适合用于实现室温下的电致自旋态转变以及构建相关室温分子自旋电子器件。电子结构以及电子输运的计算结果证实了我们的想法。同样，我们也总结了实现室温电致自旋态转变的材料所应具备的特征。3）基于激发态效应的电致自旋态转变机制。在该工作中，我们提出了另一种实现电致自旋态转变的机制，即偏电压诱导的激发自旋态捕获机制。通过结合已有的实验研究以及我们的密度泛函理论研究，证实了该机制的可行性。该机制有利于极大地提高自旋态转变的速率，从而提升器件的整体性能。本项目已取得的研究成果有利于后续研究者合理地、高效地设计电致自旋态转变功能单元以及与之相关的分子自旋电子器件，如分子自旋存储器件、分子整流器件等。