单分子磁体电子结构及自旋极化输运研究

单分子磁体因为其同时具有块体磁性材料的磁性质和分子尺度的量子效应，使其表现出很多新奇的电子输运行为，从而成为分子自旋电子学的主要研究对象之一。目前为止，单分子磁体的电学输运性质仍处于探索研究之中，很多重要的输运现象和相关机理还有待揭示。. 为此，我们选取典型的单分子磁体为研究对象，采用密度泛函理论结合非平衡格林函数的方法从以下方面进行研究：（1）分子形式的单分子磁体自身磁性质与其电子结构的对应关系；（2）分子形式的单分子磁体与电极材料耦合构成器件后，以及在各种电学条件下，其磁性、电子结构等性质的变化和典型的自旋极化输运特性；（3）系统总结以上研究成果，揭示相关输运机理，设计基于单分子磁体的自旋器件。以上研究为单分子磁体在自旋电子学领域的应用奠定一定的基础，同时也为材料学家提供"器件型"单分子磁体材料设计的思路。

单分子磁体材料已成为分子自旋电子学的主要研究对象之一。但该类材料的电学输运性质仍处于探索研究之中，很多与之相关的电子输运现象和物理机理还亟待揭示。在本项目的资助下，我们采用密度泛函理论结合非平衡格林函数的理论方法研究了三种典型分子磁体的电子输运性质以及两种不同机理的电致磁转变。相关成果概述如下：（1）在Mn3分子磁体构成的分子结中，分子磁构型的变化使得分子与电极间的耦合发生突变，从而导致截然不同的电子输运性质；（2）基于单个Fe4分子磁体，我们构建了一个可以工作在室温下的分子磁存储器件；（3）铁硫醚分子磁体不同自旋态对应截然不同的电导态，我们可以此来构建分子开关器件和分子信息存储器件；（4）分子结中的电极和偏压对静电场Stark效应有着重要影响，该影响使得分子结中的电致磁转变条件与孤立体系电致磁转变条件截然相反；（5）多余电子和高自旋磁离子间的磁耦合作用是电致自旋态转变的关键因素，并基于该因素我们建立了分子组成与电致磁转变行为的对应关系。通过三年的研究，我们正式发表文章3篇，其中包含一篇PRL，有两篇文章待发表，很好地完成了项目的预定任务。