利用超短脉冲激光控制光缔合反应的理论研究

采用三维含时量子波包方法和约化密度矩阵理论研究利用超短（飞秒或皮秒）脉冲激光控制光缔合反应。计算光缔合几率、反应速率和光缔合分子的取向度，描绘激发态和基态分子布居随时间演化的物理图像。基于pump-dump技术和受激拉曼绝热通道(STIRAP)原理，控制超冷碰撞原子的光缔合过程，控制光缔合分子处于基电子态的基振转态（或者选择的振转态），优化脉冲参数，寻找最佳的光缔合通道，排除或者利用邻近能级对光缔合过程的影响；利用红外短脉冲激光驱动碰撞原子在基态势能面上直接产生振转激发态或振转基态分子。探讨利用激发态波包的相干性和Stark能级移动来控制光缔合过程。通过本课题的研究，期望对光缔合机理有一个更清晰的认识；能够解释和模拟最新的光缔合实验结果；为实验工作者提供有价值的光缔合控制方案。

我们已经顺利完成了《申请书》(No. 10974024)拟定的研究内容和计划。. 1. 发展理论方法、理论模型和编写计算程序：(1) 针对短程高、低温光缔合过程，编写了含有温度效应与高阶分波散射的二维量子波包计算程序。(2) 针对中、长程超低温光缔合过程，采用映射傅里叶网格(MFG)方法编写了研究超冷光缔合的计算程序。(3) 基于密度矩阵和量子波包理论，发展了通过受激拉曼绝热通道(STIRAP)的光缔合理论模型。(4)建立了三种量子散射理论模型，用于研究电、磁场对光磁缔合过程的调制作用。. 2. 控制方案和研究内容：(1) 采用超短脉冲激光控制碰撞原子在长程、中程和短程区域超冷光缔合过程。采用慢上升、快下降的整形脉冲操纵光缔合反应，降低了缔合分子返回到自由原子态的几率；研究了利用超短脉冲链控制超冷Cs 原子光缔合过程，讨论了脉冲链的脉冲数目、形状和相对位相对光缔合几率的影响；研究了利用调制双色脉冲激光场控制Cs及Pb 原子光缔合动力学，光缔合效率与调制双色脉冲激光场的包络相位和包络周期密切相关，通过优化激光参数，可以提高光缔合效率；提出采用三阶位相可调的激光脉冲来提高光缔合效率的控制方案,分析了光缔合效率与三阶位相调制系数及脉冲面积之间的关系；提出利用调频脉冲结合STIRAP技术操纵光缔合过程，极大地提高了光缔合分子产率。(2) 提出利用超短脉冲激光控制短程高温光缔合反应以及控制缔合分子振转量子态的理论方案。考虑了玻尔兹曼分布及温度效应，计算了Cs原子光缔合反应几率。(3) 采用量子散射理论研究了电场和磁场对超冷原子长程光磁缔合的调制作用。考虑精细和超精细结构，研究了电磁场对碰撞原子Feshbach共振和量子散射性质的影响，发现了高阶分波Feshbach共振分裂、干涉和特征交换等有趣现象。(4) 提出利用飞秒脉冲激光操纵冷及超冷分子定向与解离动力学等多种有效控制方案。. 共有14名博士生(毕业5人，在读9人)和3名硕士生(毕业1人，在读2人)参加了本课题的研究工作。发表研究论文27篇，其中国外期刊论文23篇，国内期刊论文4篇。