表面修饰纳米零价铁复杂环境微结构动态演变与迁移能力研究

Goal of this proposed research is to investigate colloid chemistry, especially electro-surface chemistry of nZVI and discover effective surface dopants to manipulate stability of nZVI and achieve enhanced mobility of nZVI in porous media such as ground water. A wide range of surface agents from neutral, positively- and negatively-charged polyelectrolytes, block copolymers and surfactants will be assessed to attain stable nZVI suspension and promote long-range transport in porous media. Laboratory experiments include batch, column and sandbox simulations to evaluate nZVI mobility and identify key environmental factors， which can impact nZVI transport. In particular, a number of advanced instruments such as aberration corrected scanning transmission electron microscope (Cs-STEM) will be employed to characterize solution and surface chemistry such as pH, redox potential, nZVI size, structure, morphology, and electrochemical properties in order to delineate the nanostructure-mobility relationship. Results from this proposed research can help develop more effective nZVI for groundwater treatment and site remediation.

采用聚电解质、表面活性剂和嵌段共聚物对纳米零价铁（nZVI）进行表面改性，制备表面修饰纳米零价铁（SM-nZVI）是提高其体系稳定性和迁移能力关键手段。而目前对复杂环境条件下SM-nZVI表面化学、胶体性质、行为及迁移能力演变均缺乏研究。本项目拟在申请人长期研究基础上，以颗粒表面化学－结构演变－胶体行为－迁移能力变化为主线，通过性能表征、序批实验及多尺度模拟迁移等手段，考察其在复杂环境介质中演变及迁移能力变化，揭示nZVI在复杂环境下胶体行为和迁移能力演变规律。项目重点关注nZVI表面电化学，结构变化及表面修饰成分在复杂环境介质中变迁，探明控制其胶体行为及迁移的关键结构性机制，揭示主要环境影响因素。研究为复杂条件下SM-nZVI胶体行为及迁移能力变化提供微观解释，为调控颗粒迁移、评估修复效率、潜在环境风险及最终归趋提供理论依据和数据支持，结果也有助于丰富铁基纳米材料表面及环境化学理论。

纳米零价铁（nZVI）易老化团聚是限制其大规模应用的主要原因。采用聚电解质、表面活性剂和嵌段共聚物对nZVI进行表面改性，制备表面修饰纳米零价铁（SM-nZVI）是提高其体系稳定性和迁移能力关键手段。而目前对复杂环境条件下SM-nZVI表面化学、胶体性质、行为及迁移能力演变均缺乏研究。本项目在申请人长期研究基础上，以颗粒表面化学－结构演变－胶体行为－迁移能力变化为主线，通过性能表征、序批实验及多尺度模拟迁移等手段，考察了nZVI在复杂环境介质中演变及迁移能力变化，揭示了nZVI在复杂环境下胶体行为和迁移能力演变规律。项目重点关注nZVI表面电化学，结构变化及表面修饰成分在复杂环境介质中变迁，探明了控制其胶体行为及迁移的关键结构性机制，揭示了主要环境影响因素。.主要成果包括：（1）利用球差校正高分辨率扫描透射电子显微镜（STEM+EDS+EELS）等表征设备，对改性后纳米零价铁进行了系统结构和性能表征，揭示了表面修饰纳米零价铁胶体（SM-nZVI）的性能；2）利用能谱（EDS）成像和电子能量损失谱（EELS）的方法对分布的元素进行原子尺度的表征分析并进行三维重构，更准确地表征了其形貌和元素分布的变化，揭示了表面修饰纳米零价铁微观机制；3）采用大型槽体实验模拟纳米零价铁在多孔介质中的迁移过程，考察了不同表面修饰方法下纳米零价铁的迁移程度，建立了纳米零价铁多孔介质迁移理论模型。.研究解释了复杂条件下SM-nZVI胶体行为及迁移能力变化，为调控颗粒迁移、评估修复效率、潜在环境风险及最终归趋提供了理论依据和数据支持，结果也有助于丰富铁基纳米材料表面及环境化学理论。