界面限域的Pt基双组分催化体系在低温水汽变换过程中的研究

低温、高效水汽变换制氢是质子膜燃料电池快速发展面临的技术难题之一，获得高活性、高稳定性的催化材料是低温水汽变换过程实用化的迫切要求。本项目旨在可控制备结构新颖、界面限域的Pt基双组分催化材料，研究其在低温水汽变换中的催化活性和反应机制。利用先进的合成方法和氧化还原等后处理过程获得限域在Pt表面上的配位不饱和过渡金属氧化物纳米结构，并考察其结构、形貌、化学组成等物理化学性质；在此基础上，使用原位反应表征技术、原位表面技术、DFT理论计算等工具，深入探讨和揭示界面限域的Pt基双组分低温变换催化体系的反应机制和速控步骤。本项目将为新型界面限域的双组分催化体系在低温水汽变换过程中的应用提供可靠的实验依据和理论指导，丰富和发展低温水汽变换过程的理论基础，推动高效低温水汽变换过程的实用化发展。

氧化物/金属反转结构催化剂具有大量的金属氧化物界面，同时金属表面限域的氧化物具有独特的几何及电子结构，在诸多催化反应中表现出优异的催化性能。限域在Pt表面的过渡金属氧化物(TMO)纳米岛边界暴露配位不饱和的过渡金属(TM)离子，对于O2或H2O解离具有较高的催化活性。拓展研究了TMO/Pt在低温水汽变换反应中的催化性能，研究发现Pt-Fe/SiO2和Pt-Co/SiO2催化剂对于WGS反应活性较低，而Pt-Mo/SiO2催化剂则表现出较高的低温催化活性。表征结果表明Pt-Mo/SiO2催化剂对于WGS反应表现出显著催化性能主要源于Pt与表面MoOx的协同作用，高分散MoOx纳米岛修饰的Pt纳米颗粒是WGS反应的活性结构。