典型边缘海羟胺的分布、产生和转化及其调控机制研究

Nitrogen is a key nutrient for marine organisms and play significant roles in marine ecosystems and marine biogeochemical cycles. Marine nitrogen cycle and its regulation mechanism is complicated. Hydroxylamine is an intermediate in different nitrogen transformation processes, and is a precursor for nitrous oxide which is an important greenhouse gas. A reliable detection of this compound in seawater can help to identify the key processes within the marine nitrogen cycle and to understand the production mechanisms for oceanic nitrous oxide. Dissolved hydroxylamine in marine environments is at low concentrations and short-lived. Only few measurements of hydroxylamine concentrations in oceanic waters are known so far due to lack of sensitive and reliable determination method. We propose to modify the ferric ammonium sulfate (FAS) conversion method, which is the only method available so far to determine dissolved hydroxylamine in nanomolar concentrations in seawater. The distribution, production and transformation of hydroxylamine in representative marine environments of the marginal seas (i.e. the Yellow Sea and East China Sea) will be studied by field survey and incubation experiments. Our study will help to understand the dynamics of hydroxylamine production and consumption and provide new information about oceanic nitrogen cycle and nitrous oxide production pathways in the ocean.

氮是海洋初级生产的限制元素之一，对海洋生态系统功能和海洋生物地球化学循环有重要作用，海洋氮循环的过程及其调控机理非常复杂。羟胺（NH2OH）是参与海洋氮循环的活性中间体，也是溶解温室气体氧化亚氮产生的一种前体，准确检测海水中羟胺对认识海洋氮循环的关键过程及海洋中溶解N2O的产生机理有重要意义。海水中羟胺含量低且不稳定，缺乏高效灵敏的检测方法，因此有关海洋中羟胺的研究工作一直开展的较少。本项目在查阅大量文献和总结前期工作的基础上，发挥已有研究基础及优势，拟对唯一能检测海水中nmol/L级羟胺的硫酸铁铵氧化法进行改进，建立灵敏、高效、操作简便、适于现场测定的检测方法。选择东、黄海为研究对象，通过现场调查和受控培养相结合，开展不同海洋环境中羟胺的分布特征、产生与转化及其影响因素研究，该研究将加深对羟胺生物地球化学循环的认识，还有助于进一步认识海洋氮循环的关键过程及海洋中溶解N2O的产生机理。

羟胺是海洋氮循环中一种短寿命中间体，是氨氧化过程的中间产物，可用来指示硝化反应的进行程度。羟胺分解可以产生一种重要的温室气体氧化亚氮（N2O），因此研究陆架边缘海羟胺的分布和产生不仅可以认识N2O形成机理，而且对于深入认识海洋氮循环过程及其对气候变化的影响都有重要科学意义。.本项目优化了海水中羟胺的分析方法，建立了灵敏、高效、操作简便、适于现场测定的羟胺检测方法，实现了对不同环境水体中羟胺的常规分析。在东、黄海等典型边缘海开展了3个航次的现场调查，认识了东、黄海海水中羟胺的水平和垂直分布特征，并结合不同形态无机氮、溶解N2O、溶解氧浓度等探讨了影响陆架边缘海羟胺分布的因素。研究结果表明，东海羟胺浓度分布呈现明显的时空差异，整体表现出近岸高外海低、表层高底层低的分布特点，其中在外海底层水体中羟胺含量大都低于方法检出限。东海溶解羟胺与温度、盐度和DO没有明显的相关关系，与NO2-呈正相关关系。东海溶解羟胺的主要来源是现场硝化过程的产生，水体中积累的羟胺浓度与N2O的变化速率成正比。东海部分代表性站位溶解N2O的氮和氧同位素组成表明，水体中N2O可以通过硝化菌介导的氨氧化过程中的羟胺分解和亚硝酸盐还原过程产生，其中羟胺分解的贡献约为49%-63%。虽然氨氧化古菌和氨氧化细菌都能驱动东海海水中羟胺和N2O的产生，但是受控培养实验和N2O同位素组成结果显示氨氧化古菌可能对其产生贡献更大。在黄河下游开展了两年的月际监测，结果表明河水中羟胺和N2O浓度明显高于东、黄海等陆架边缘海，河流输入是陆架边缘海羟胺和溶解N2O的重要来源，羟胺分解是河水中溶解N2O的重要来源。本项目研究结果为认识陆架边缘海氮循环关键过程及其对气候变化的影响提供了重要科学依据。本项目执行期间共发表论文6篇，其中SCI收录4篇，中文核心期刊2篇。项目执行期间共培养研究生4名，其中博士生1名，硕士生3名。