黑磷/氧化铈低维复合纳米材料的可控制备及其光催化性能研究

Structure design and fabrication of highly efficient photocatalysts are one of the frontier and hotspots of photocatalytic research. To solve the key scientific problems about black phosphorus (BP) nanomaterials, such as the weak redox potential and high recombination rate of photogenarated electron-hole pairs, this project will mainly focus on the controllable preparation of BP nanomaterials (including two-dimensional (2D) BP nanosheets and zero-dimensional (0D) BP quantum dots) via liquid exfoliation methods, and then combine with 2D ceria nanoplates to construct 2D/2D and 0D/2D low-dimensional binary system. The relationship between BP morphology, size, layer thickness and photoreactivity will be revealed. The intrinsic synergy between the interfacial interaction, atomic structure and electronic structure of hybrid photocatalysts and their photoreactivity will be in-depth analyzed. The dynamic behaviors of photogenarated charge carrier excitation, interfacial charge separation and surface reaction will be explored. The photocatalytic mechanism of BP/CeO2 will be explained. This project will provide theoretical guidance for exploring novel high efficient photocatalysts, and be of scientific significance for promoting the technology of green and sustainable solar energy conversion.

高效光催化材料体系的结构设计与构筑是光催化领域的前沿和热点研究问题之一。针对黑磷纳米材料氧化还原能力弱和光生电子-空穴易复合等关键科学问题，本项目拟采用液相剥离法可控制备黑磷纳米材料（包括二维（2D）黑磷纳米片和零维（0D）黑磷量子点），并与2D氧化铈纳米片复合构筑2D/2D或0D/2D低维二元体系。揭示黑磷形貌、尺寸及层厚与复合材料光催化活性之间的内在关系；深入分析复合光催化剂的界面相互作用，原子结构及电子结构与活性间的内在协同机制；探索复合材料光催化体系中光生载流子的激发、界面电荷的转移及表面反应的动力学行为；阐明黑磷/氧化铈的光催化反应机理。本项目的研究为开发新型高效的光催化体系提供理论指导，对推动绿色可持续太阳能转化技术具有重大研究意义。

设计和构建高效的光催化材料体系是光催化领域的核心。单一半导体材料的性能受限于窄的光响应范围、高的载流子复合率和低的氧化还原能力。本项目主要从构筑低维纳米复合材料的方式提升整体光催化性能。采用静电吸附的方法在多层Ti3C2 MXene片表面负载WO3纳米片形成2D/2D异质结，同时将复合光催化剂与PVDF膜结合制备Ti3C2/WO3/PVDF光催化膜，异质结的形成有利于拓宽半导体材料的光响应范围，提升载流子迁移率，光催化膜有助于工业化的应用，两者的有机结合实现了整体光催化降解有机污染物性能的提高，这一工作为通过构建低维复合光催化膜拓展其在工业的应用提供了研究思路。采用原位生长的方法在少层Ti3C2 MXene片表面负载超薄WO3纳米片构建多级纳米复合结构，其较大的界面面积、紧密的界面相互作用和MXene高的载流子迁移率加快了光生电荷的界面分离，肖特基异质结的形成抑制了电荷的回流，进一步增加电子空穴的分离效率，本项目的研究为开发新型宽光谱高效的异质结光催化剂提供了研究思路和理论依据，有助于推动绿色可持续太阳能的转化。此外，总结了零维黑磷量子点、二维黑磷纳米片、低维MXene结构在光催化中的应用。在项目研究期间，已在国际核心期刊上发表论文9篇，还有一部分研究工作在整理投稿中；申请发明专利1项；参与线下学术会议2次；在项目执行期间共培养指导研究生7名。