薄层石墨烯片的液相解理制备及其储锂机制

石墨烯具有大的比表面积和优异的导电性能，在储能方面具有重要潜在应用。液相解理大块石墨能够制备高质量石墨烯片层，然而尚不能实现大量，并且此方法制备的纯石墨烯储锂机制还不清楚。本项目提出以插层、膨胀获得的不同尺寸纳米石墨片(厚5-50 纳米，横向尺寸1-10微米)为起始原料，采用不同表面能的溶剂超声解理制备薄层石墨烯片。研究不同尺寸纳米石墨片的表面能变化，以及提高与溶剂近程相互作用力对改善解理程度的影响，揭示解理制备的薄层石墨烯片几何结构随不同起始原料、不同表面能溶剂的变化规律。目的是获得几乎无官能团、杂质、拓扑和空位缺陷的高质量大量薄层(10层以下)石墨烯片。在此基础上，通过高分辨透射电镜结构分析和电化学测试，研究不同层数石墨烯层间距的变化，层间距变化时储锂行为，以及与大块石墨储锂机制的不同。本项目对于理解液相解理制备石墨烯和储锂机制，优化石墨烯的制备和实现储能应用具有重要的科学指导意义。

薄层石墨烯片是由单层石墨烯堆垛而成，他依然保留着石墨烯迷人的层状结构，有着超高的电学性能和广泛的潜在应用。尽管目前在石墨烯的大量制备和高质量制备上取得了一些成就，但是同时实现批量和高质量制备石墨烯技术还是巨大的挑战，大规模高质量石墨烯的产业化实际应用也还没有突破。本研究主要集中在金属氯化物插层石墨的制备，解理合成大量高质量石墨烯，进一步研究制备的石墨烯在锂离子电池中的应用。.第一，研究通过控制不同的压力、温度、氯化铁与石墨不同的配比合成出阶数可控的氯化铁石墨插层物，同时在有限的空间里探索插层阶数最低的石墨用量。该部分研究指出了插层过程，压力是影响插层的一个关键因素。一定的反应空间中，插层的石墨有最大量，否则会造成插层不完全。.第二，首先，我们利用低阶插层的石墨在高温条件下解理制备大量高质量薄层石墨烯片。与传统的化学转化石墨烯比较，这种工艺所制备的薄层石墨烯最大程度的保留了石墨烯的原始层结构，几乎不含任何官能基团和杂质缺陷。与此同时，通过液相化学解理，我们还获得了高浓度的层数分布在4层左右的高浓度石墨烯分散液，其浓度高达0.18 mg/ml。.其次，利用层间催化解理，即：双氧水和氯化铁的催化反应，发出大量气体，可大量生产纯的大的横向尺寸的薄层石墨烯。制备出的石墨烯不仅面积较大，片层较薄而且不含任何官能团，几乎无杂质和缺陷，最大程度的保持了石墨烯的本征特性。这充分证明层间催化解理制备石墨烯是一种独特的，完美的制备石墨烯的新方法。这种新的技术的提出为石墨烯的广泛应用提供了保障。.第三，对于层间催化解理制备的石墨烯在1000次循环后，容量仍然高于600 mAh/g。制备的石墨烯容量高于石墨的理论容量，通过本研究，利用层间催化解理已经获得高质量、薄层、高导电的石墨烯层，这些石墨烯层应用在锂离子电池中显示了优异的循环稳定性和高的比容量。该研究在石墨烯的制备和锂离子电池方面代表了重大突破。.通过本项目的研究发表高质量文章3篇， 申请国家发明专利2件。