浅层地下水系统中砷的生物迁移转化及其环境效应研究

High arsenic groundwater system is researched in this present study with the theory and method of hydrogeology, geomicrobiology and environmental ecology. The soil column system is established to simulate groundwater environment. The fluid phase is high arsenic groundwater, and the solid phase is high arsenic sediments from different depth, different redox potential, different formation lithology and mineral compositions. To explore the mechanism and environmental effects of arsenic biomigration and biotransformation in groundwater systems, several parameters are investigated in this present study. They are as follows: the toxicity for arsenic-redox bacteria, the changes in biodiversity, anion, cation, pH and Eh, toxic substances, and the change laws of arsenic speciation and migration between ground water and sediments under the indigenous bacterial behavior. The present study also investigates the interactions between biodegradation of dissolved organic matters and arsenic redox driven by indigenous bacteria using carbon isotope tracer technique. The objective of this study is to improve the origin theory of high arsenic groundwater, as well as the model characterization of arsenic biomigration and biotransformation, so as to supply the theoretical and practical guide to ecological restoration of high arsenic groundwater system.

本项目以高砷浅层地下水环境为研究对象，运用水文地质学、地微生物学和环境生态学的理论与方法，采取野外调查和室内模拟相结合的方式开展研究。以土著砷氧化还原菌为生物材料，不同氧化还原环境、不同深度、不同岩性特征和矿物组成的原位高砷沉积物为固相，高砷地下水为液相，模拟高砷地下水环境，采用土柱试验和淋滤试验，研究微生物对砷迁移转化的影响，砷在地下水—沉积物界面间的迁移转化对地下水系统中生物多样性、砷氧化还原菌的毒性作用以及阴、阳离子、pH、Eh和有毒物质的影响；采用微宇宙试验，利用碳同位素（13C）示踪技术研究微生物作用下溶解性有机质生物降解与砷氧化还原的相互作用。研究成果不仅有助于完善高砷地下水的成因机制理论，还有助于刻画砷的微生物迁移转化模型，为高砷地下水的生态修复提供理论和实践指导。

本项目首先分析了大同盆地和江汉平原浅层高砷地下水系统砷赋存形态和理化性质，发现大同盆地和江汉平原高砷地下水都属于富有机质水化学环境，pH值偏弱碱性。江汉平原沉积物中As(III)含量为2.5-6.2mg/kg，As(V)含量为16.4-18.5mg/kg；大同盆地地下水砷含量为0.6-1820µg/L，部分地区超过2000µg/L，沉积物中砷含量为7.25mg/kg。从大同盆地沉积物样中筛选的细菌D51001-1和D2202都属于芽孢杆菌，D51001-1含有细胞质砷还原基因arsC，D2202同时含有细胞质砷还原基因arsC和异化砷还原基因arrA。.以江汉平原高砷含水层不同岩性沉积物样为材料，研究了细菌对沉积物中砷吸附-解吸附的影响。结果显示，沉积物能有效地从水相中吸附砷，但吸附率强烈地受细菌活性和沉积物岩性影响；同时，在细菌作用下，部分被吸附的砷也会解吸进水相，砷的解吸附率不仅受细菌活性和沉积物岩性影响，还与砷吸附量和抽提时间有关；细菌作用导致As(III)与总砷的比例逐步增加，说明细菌还原As(V)而导致沉积物中砷释放进入液相。.采用微宇宙模拟系统，研究了细菌作用下溶解性有机质对沉积物中砷氧化还原的影响。结果表明，细菌X6400-2促进有机物对As(V)的还原，加速沉积物中砷的迁移。研究了厌氧条件下细菌D51001-1在砷胁迫下的生长特征及其分泌胞外聚合物的组分变化。结果显示，在含As(III)的培养体系中，细菌的胞外蛋白、多糖和核酸分泌量均明显高于含As(V)体系。胞外聚合物分泌量随砷浓度的增加而增大。细菌活动降低环境中的pH值。.研究了高砷胁迫对土著细菌生理生化特性的影响。As(V)浓度越高对细菌D2202的生长抑制越强，并且细菌的细胞形态随As(V)浓度的增加而变短。但As(V)对细菌X6400-2的细胞形态影响较小，只是使细菌团聚体结构更松散。利用能谱分析细菌细胞膜上元素分布时，发现细胞膜表面砷的原子百分比(At%)达0.27%，说明D2202可以富集砷。.研究还发现，高浓度磷酸盐促进细菌在含As(V)环境中生长，加速地下水系统中细菌对砷的迁移转化；硝酸盐对细菌生长的影响较小，高浓度NO3-使含砷铁矿中的As(III)和Fe(II)被氧化而释放；硫酸盐对细菌的生长有一定抑制作用，但促进细菌对As(V)的还原。