高压作用下量子点超晶格结构中的载流子超快过程研究

Recently, the hot spot for nanomaterials has changed from nanoscale investigation to mesoscale application, since the quantum dots (QDs) constructed superlattice (mesocrystals) has the controllability of both individual (quantum dot) and overall performance. Semiconductor QDs constructed superlattice has strong charge delocalization and thus it is a kind of ideal optoelectronic material. The strong charge delocalization originates from enhanced tunneling coupling as a result of decreased distance among QDs. However, the quantum confined enhanced Coulomb Blockade (CB) competes with tunneling coupling and hinders charge transport. For the improvement of charge delocalization, the distance among QDs should be further reduced to increase coupling energy. As this point of view, pressure is a good physical means to solve this problem. . In this project, high-pressure will be used to further decrease distance among QDs, which aims to improve charge transport performance in semiconductor QDs constructed superlattice structures. By change the materials and construction methods, several physical parameters, such as elemental composition, cotunneling and quantum cascade effect, local field effect et al., will be introduced into superlattice structures and their impacts on charge transport under high-pressure will be investigated. The corresponding carrier dynamics in superlattice will be observed by ultrafast spectroscopy. The aim of above investigation is to clear pressure affected carriers behavior in mesoscale quantum confinement materials and build a physical model. We will seek the optimized structures for charge transport and try to regulate charge transport process in QDs constructed superlattice structures by high-pressure.

近年来，人们对纳米材料的兴趣由微观转向介观规模化应用，以量子点为构建单元的超晶格结构(介观晶体)，具有个体(量子点)和整体性能双重可控性，引起科学家的浓厚兴趣。半导体量子点超晶格结构有着较强电荷离域性，是理想的光电材料。其电荷离域特性来源于量子点之间因距离缩短而发生的耦合隧穿；但是量子局限增强的库仑势垒与之产生竞争机制。持续增强电荷离域性的方法是通过近一步缩短距离来增强耦合能，而压力正是解决这一问题的良好物理手段。本项目利用课题组在高压理论和实验方面所积累的优势，通过高压手段近一步减小量子点间距，以加强耦合来克服库仑势垒。通过变换材料体系，引入元素组分，共隧穿及量子级联效应和局域场等物理参数,并利用超快光谱手段，对高压下超晶格中载流子超快过程进行研究。明晰压力对规模化量子局限材料体系中载流子行为影响的物理模型，寻求压力下电荷输运最优化的结构和参数，并尝试在超晶格结构中实现压力调控电荷输运。

随着量子点体系的发展迈向规模化应用，人们对量子点的兴趣从溶胶体系转移到其密堆积体系，例如介观晶体，量子点固体等。从单分散的溶液到凝聚态的固体，量子点之间的相互作用将不可忽略，这一作用使得密堆积体系在保留原有量子局限效应的同时，展现出新的集合性能。量子点间距是集合性能的决定因素之一，相邻例子之间强耦合导致的隧穿效应帮助克服之间的库伦阻塞，使得电荷离域性增强，输运速率提高。目前，以距离为主要参数，探讨密堆积体系中电子驰豫过程的研究相对较少。本项目以自行制备的半导体量子点-金属纳米粒子复合超晶格作为对象，通过压力调节超晶格构建单元之间的空间距离，并利用稳态光谱，超快光谱等光谱手段对其光学特性进行了探讨。主要研究内容分为：1）半导体量子点-金属纳米粒子复合超晶格体系的构建；2）高压稳态及瞬态光谱实验系统的构建；3）高压下复合超晶格体系的稳态及瞬态光谱研究。主要研究结果显示：在半导体量子点-金属纳米粒子复合体系中，随着压力的升高，稳态光谱仍保持常压特征构型并产生蓝移。这表明静水压下，是对构建单元的各向同性施压，个体的量子局限效应高压下仍然保留。电子动力学数据显示。随着压力的升高，无论是单质密堆积体系还是异质复合超晶格体系，电子驰豫都随着压力的增加而减缓。不同结构之间，单质体系的减缓速率低于异质复合超晶格体系。与小分子的分子键长以及成键角度的压缩率各向异性不同，超晶格体系中，静水压对电子行为的影响是通过对构建单元个体以及其间距的各向同性压缩来实现的。因此，电子动力学行为在超晶格体系中为随压力变化的线性关系，而小分子体系中是较为复杂的振荡过程。项目目前的研究结果显示，压力特别是静水压，可以作为调节密堆积体系中电子动力学行为的有效工具，为相关研究的开展和量子点密堆积材料体系的开拓提供了研究基础和基本数据。