水溶性II-VI族量子点及其自组装而成的量子线和片的体积依赖三阶非线性光学性质的实验研究和理论计算

通过实验观测，水溶性II-VI族量子点及其自组装成的量子线/片中的三阶非线性光学特性（系数和全光转换品质因数）及其响应时间，以及激子放大相关的多激子相互作用动力学过程；建立材料的体积与三阶非线性光学特性之间依赖关系的理论模型。利用控制量子点之间偶极相互作用的方法，控制其自组装所形成形态，得到由同一种量子点自组装而成的量子线/片；利用z扫描、时间分辨四波混频等实验，系统的测量材料的三阶非线性系数及其响应时间，以期得到其随体积变化的量化关系；利用时间分辨光谱实验，观测量子点/线/片中的多激子相互作用过程，并测量产生的激子放大系数，以期得到局限维度对激子放大过程影响的定性关系。本研究基于的量子点及其自组装成的量子线/片，在材料上具有相关性，是探测光与物质相互作用的良好模板。本研究的结果在半导体量子材料的非线性光学性质的人工调控与设计，高速非线性光学元件和高效太阳能电池应用等方面，具有重要意义。

基于量子点自组装过程的纳米超结构体系，其物性具备两个调节环节：一是原始构建单元的调节；二是组装过程中的调节，因而存在着引人注目的潜在应用，例如建筑材料，功能陶瓷和光伏应用等。另一方面，自组装超结构与原始构建单元构成了具有延续性和相关性的材料体系，可作为研究光与物质相互作用演化过程的良好模板。但是，目前对自组装前后物理性质的变化研究，特别是光学特性研究相对滞后。本项目以自行制备的量子点及其自组装而成的纳米超结构作为对象，考察自组装材料体系中，所形成的超结构对原始量子点光学特性的继承和变化情况，主要研究内容分为1)稳态光学特性：线性和非线性光学特性继承性研究；2)瞬态光学特性：多激子相互作用动力学过程的比较研究。另外有两项拓展研究：3) CdTe/CdS核-壳结构量子点在不同的CdS壳层覆盖情况下的电子态；4) 等离子体以及激子-等离子体系的瞬态过程探测。主要研究结果显示：自组装超结构继承了原始量子点的稳态线性和非线性光学特性，说明自组装成的超结构保留了原始量子点中的量子局限效应；多激子相互作用导致的俄歇湮灭过程在自组装超结构中得到了有效抑制，其湮灭寿命从数十ps延长至数百ps，这为电荷分离赢得了时间，可有效提高光伏系统的光电转换效率。这种保留量子局限效应的大尺度晶体，在光伏转换，传感等领域有着重要的潜在应用价值，并有望成为一种新型的太阳能电池材料。