多晶镥基闪烁材料中掺杂离子的局域环境和发光行为

稀土掺杂镥基氧化物粉体及多晶透明陶瓷是一大类倍受关注的高密度、高光输出、快衰减的多晶闪烁材料，对其中不同掺杂发光离子的局域环境进行表征并研究与其发光性能之间的关系具有重要的科学意义。本项目拟以合肥同步辐射国家实验室为研究平台，采用EXAFS和真空紫外光电子能谱试验站对两大类不同结构的(倍半氧化物和复合氧化物)镥基闪烁发光基质中掺杂发光离子的局域环境和发光行为进行研究，通过比较不同氧化物晶格基质环境和不同结构状态下发光离子周围的近邻配位原子种类、相关化学键键长、配位数及无序度因子，揭示闪烁发光离子在不同氧化物结晶化学环境中的掺杂行为和分布状态的变化规律，结合模拟计算研究在纳米闪烁粉体和闪烁透明陶瓷状态下基质环境对不同离子发光特性的影响，为镥基高密度闪烁材料的组分设计和发光性能优化提供科学依据。

采用湿化学方法完成了Nd3+、Tb3+等稀土发光离子掺杂的倍半氧化物Lu2O3和Ce3+离子掺杂镥基复合氧化物Lu3Al5O12和Lu2SiO5纳米发光粉体的制备，在此基础上制备出相关的多晶透明闪烁陶瓷和多晶闪烁薄膜，研究了该体系材料中材料组成、制备条件、显微结构和发光性能之间的关联。采用低温真空无压烧结方法研制出直线光学透过率70%以上的Ce:LuAG透明闪烁陶瓷，采用溶胶- 凝胶法结合旋涂方法得到了晶粒尺寸在30纳米、发光性能优良的Ce：LuAG多晶闪烁薄膜。依托 合肥同步辐射大科学装置和上海光源X射线精细吸收谱线站和真空紫外光谱线站，系统表征了掺杂稀土离子在Lu2O3、Lu3Al5O12和Lu2SiO5晶格中的占位情况和真空紫外激发条件下不同稀土离子的发光行为。径向结构函数结果证实在Lu2O3晶格中Nd，Tb等发光离子均以随机替代Lu3+格位方式固溶进晶格，1mol%Ce:LSO多晶陶瓷中Ce和Lu的L3边k2χ(k)-k曲线表现出类似的波峰波谷振荡结构，可推断出Ce3+在LSO中是以随机替代Lu3+的两种格位进行掺杂的。发展了一种利用X射线吸收近边结构（XANES）谱学方法对低浓度掺杂Ce:LuAG闪烁材料中Ce离子价态信息进行表征分析的方法，利用5725.2eV和5733.4eV的两个特征峰值可以定量地表征出不同价态Ce离子的相对含量，同时阐明了这一特性对材料发光性能的影响。本项目的有关研究内容为快衰减镥基闪烁材料的组成设计和性能优化提供了科学依据。 项目执行期间，共发表SCI学术论文8篇(含2篇已接受)，英文学术专著1章，研究生学位论文5篇，申请中国发明专利2项。在国际学术会议上发表了5次口头报告(含1次大会邀请报告)，并培养博士研究生1名和硕士研究生5名。