PM2.5近质量闭合在线集成测量与实时源解析

Atmospheric pollution is a dynamic process that changes rapidly. High time-resolution measurement and techniques of source apportionment are essential for scientific research and environmental management. This project, aiming to solve the limitations of the previous on-line aerosol measurement and source apportionment that only focused on a specific class of components, will develop a multi-branch PM2.5 constant-speed sampling header pipe and integrate three advanced on-line instruments to configure a mass-closed on-line PM2.5 measurement method, with all major PM2.5 components measured (including inorganic ions, organics, black carbon and metals). Based on the measurement, an on-line chemical mass balance model will be developed to quantitatively resolve the contributions of various primary and secondary emission sources of PM2.5 in real-time. The information of the mass and optical spectrum of PM2.5 will be innovatively included into the model to enhance the effects of source tracing, and comprehensive comparison will be conducted with other on-line and off-line PM2.5 source apportionment methods. Finally, an integrated software to control and display the on-line measurement and source apportionment will be produced. The demonstration of the new technique will be performed to figure out the key sources and “occurring-developing-dispersing” evolution mechanisms during the heavily-polluted periods in a representative region, in order to support the pollution control strategies in China.

大气污染是一个快速变化的动态过程，科学研究和环境管理都需要高时间分辨率的监测和源解析技术支撑。国内外以往颗粒物在线监测和源解析仅能针对特定一类组分，因而无法满足我国当前以PM2.5总质量浓度为考核指标的精细化污染治理需求。针对国情需求，本项目开发PM2.5等速采样总管集成三台先进的在线监测仪器，构建PM2.5全组分类别(含无机离子、有机物、黑碳和金属元素)、近质量闭合的在线测量方法；以此为基础，开发在线化学质量平衡模型以实时、定量解析PM2.5各种一次和二次源贡献，创新地在其中纳入颗粒物质谱和光谱信息以加强源示踪性，并系统地开展与其他在线、离线方法的综合比对校验，最终形成一套PM2.5在线集成测量与源解析的控制与展示软件。将开展新技术的应用示范，揭示典型地区大气重污染发生–发展–消散过程的源贡献演变机理，为我国重点地区的“科学治污、精准治霾”提供关键科技支撑。

PM2.5是影响我国空气质量的首要污染物，实时对PM2.5进行全面地监测和来源解析是精细化治理PM2.5的必要条件。以往的PM2.5在线监测和来源解析技术仅能针对特定一类组分，不能较好的实现PM2.5的质量闭合，解析结果存在较大不确定性，难以直接为以PM2.5总质量浓度为考核的环境管理提供支持。针对管理需求，本项目建立了PM2.5近质量闭合在线集成测量和源解析系统，开发了颗粒物等速采样总管并集成了4台测量精度高、运行稳定性强的仪器，包括颗粒物化学组成在线监测仪（ACSM）、大气多金属元素在线监测仪（Xact-625）、黑碳仪（AE-31型）和颗粒物质量浓度实时监测仪（5030i），实现了1小时分辨率的PM2.5、有机物（OM）、水溶性离子（SO42-, NO3-, Cl-, NH4+）、黑碳（BC）和21种金属元素（包括Si）的测量。项目开展了与其他在线仪器和离线仪器的比对分析，且在线集成系统监测的颗粒物组分总浓度占 PM2.5质量的94%，表明在线集成系统准确可靠且基本实现了质量闭合。项目基于在线集成系统获得高时间分辨率PM2.5受体数据，并利用历史观测数据和正交矩阵因子解析模型（PMF）构建了化学质量平衡模型（CMB）需要输入的本地化源成分谱，建立了基于CMB模型PM2.5实时输出源解析技术，并开发了PM2.5质量闭合在线源解析软件平台。项目对比了CMB 实时源解析结果与离线观测数据的PM2.5源解析结果，两种方法获得的结果较为一致。此外，CMB实时来源解析技术采用了荷质比信息（m/z 44）作为二次有机气溶胶（SOA）的标识组分，建立了评估SOA贡献的方法。以深圳市为例，项目利用PM2.5近质量闭合系统和CMB实时来源解析技术识别了秋冬季PM2.5主要污染来源，揭示了高污染天气下PM2.5来源详细变化过程。结果表明，二次硝酸盐和SOA是造成深圳市PM2.5高污染的主要因子，应加强对其前体物NOx和VOCs的减排。