高结构稳定性二维MXene膜的可控制备及其有机溶剂纳滤性能研究

Two-dimensional (2D) membranes are promising candidates for organic solvent nanofiltration (OSN), but they exhibited poor structure stability in organic solvents due to the weak binding force between the stacked nanosheets, increasing their structure stability is still challenge. This project proposes to study polyelectrolytes crosslinked 2D MXene membranes and their organic solvent nanofiltration performance. By using the polyelectrolytes to crosslink the MXene nanosheets, the MXene-based OSN membranes with high permeance, high selectivity and high stability can be obtained. This project will theoretically study the interactions between polyelectrolyte and MXene nanosheets; elucidating the effect of polyelectrolyte types and concentrations to the size, surface properties and structural stability of MXene nanochannels; exploring the mass transfer mechanisms of organic solvent between crosslinked MXene nanochannels. On the technical level, developing 2D MXene membranes with high organic solvent flux, high selectivity and high structural stability simultaneously; and developing MXene membranes with adjustable interlayer structure, further establishing the organic solvent nanofiltration process based on MXene membranes. The development of the polyelectrolytes crosslinked 2D MXene membranes will not only have a breakthrough in the structural designing and the regulation of the interlayer nanochannels of 2D membranes, but also will open a new window for the exploitation of high-efficient OSN membranes, which has important scientific significance and application prospects.

针对二维膜用于有机溶剂纳滤因片层结合力弱导致其结构稳定性差的难题，本项目提出利用聚电解质功能化交联的策略设计制备高稳定性的二维MXene膜，并研究其有机溶剂纳滤性能。主要研究利用聚电解质对MXene纳米片进行功能化交联，研制具有高通量和高选择性及高结构稳定性的二维MXene有机溶剂纳滤膜。本项目将从理论层面上，研究聚电解质与MXene的相互作用机理；阐明聚电解质的种类和浓度对MXene膜层间纳米通道的大小、表面性质、结构稳定性的影响规律；探索有机溶剂在交联的膜层间的传质机理和模型。从技术层面上，研制出具有高通量、高选择性及高结构稳定性的二维MXene膜；研制出层间结构可调控的二维MXene膜，建立基于MXene膜的有机溶剂纳滤过程。该研究成果不仅在二维膜的结构设计及层间纳米通道的调控上有所突破，而且为研制有机溶剂纳滤膜材料提供了新的思路和技术基础，具有重要科学意义和应用前景。

二维膜被誉为是下一代分离膜。然而，二维膜一般都是由二维纳米片层层组装而成，片与片的结合力主要是较弱的范德华力，在应用于液相体系分离时，溶液在纳米片之间的通道传输，片与片之间容易发生分离，导致膜的结构稳定性变差，进而影响膜的选择性，限制了其进一步的应用。针对此问题，本项目探索开发了具有高结构稳定性的MXene有机溶剂纳滤膜，探索了PDDA聚电解质分子对MXene膜的表面性质、层间结构以及稳定性的影响。通过利用先修饰纳米片再堆叠成膜的策略，构筑了PDDA交联的MXene膜，有效的提升了MXene膜在溶剂中的结构稳定性，进一步将其应用在了有机溶剂纳滤过程。在保持较高的截留率的同时进一步提升了膜的通量，同时分析了PDDA-MXene膜的分离-传质规律。此外，本项目还拓展研究了具有离子二极管效应的MXene复合膜及其渗透能转换性能。基于电鳗放电细胞的仿生思想，制备出了具有异质结结构的复合MXene膜，首次报道了MXene膜的离子二极管效应，实现了渗透能捕获过程超高的功率密度转换，突破了同期报道的二维膜的渗透能转换功率密度的上限，极大的超过了商业化要求的最低标准。本项目的研究成果对二维MXene膜的结构调控及发展产生了一定的学术影响，并为二维膜的应用提供新的思路、理论和技术基础。项目执行期间，项目负责人参与国际、国内学术会议2次并做口头报告。发表了SCI标注论文6篇，参与撰写英文专著1本，其中（共同）第一/通讯作者发表 SCI标注论文3篇，包括在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Sci., Adv. Membr.等高水平国际期刊。申请中国发明专利3项，其中授权1项。