基于含时量子波包方法的三原子碰撞立体动力学理论研究

Stereodynamics basicaly deals with the vector properties of reactive and inelastic molecuar collsions, it can provide usefull information of collision dynamcis and elucidate the mechanisms in particular, which can not get from the scalar properties. Generally, state-to-state quantum stereodynamics study can provide the most detailed information of collision dynamics. But the theoretical calculations are still a great challenge of amount of the computation. Based on the time-dependent wave packet(TDWP) method, we will deduce the quantum description of the vector properties in atom-diatom collisions and develop a program code for studing the stereodynamics from a quantum mechanical viewpoint. To raise the efficiencies of the calculations, the TDWP-stereodynamics code will be parallelly implemented on GPUs. Finally, the collisions of Li with H2+ will be investigated based on the obtained quantum dynamical codes. It is expected that the calculated results provide fully and clearly mechanism of the Li + H2+ and explain the quantum effects on the stereodynamics.

反应性碰撞和非弹性碰撞过程中矢量性质的研究称为立体动力学，它能够阐明一些从标量性质中得不到的碰撞机理。态-态量子立体动力学研究可以给出碰撞过程最详尽的动力学信息，但在计算上仍然存在很大的挑战。我们将推导三原子散射过程中矢量性质的量子力学表达式，开发出一套基于含时量子波包方法的立体动力学计算程序，从而能够从量子力学的角度来研究A+BC碰撞体系中的立体动力学。为了提高计算效率，程序将能够在GPUs上进行并行化运算。最后，应用开发的程序对Li + H2+散射体系立体动力性质进行计算，期望能够全面深刻地揭示Li + H2+的碰撞机理，揭示量子力学效应对散射体系立体动力学性质的影响。

探测原子与分子碰撞过程中的矢量相关能够给出碰撞动力学很多有用的信息，特别是在研究反应机制方面。本项目试图从量子力学的视角推导关于三原子散射体系矢量相关性质的理论公式，并基于理论公式开发出一套计算程序，用以研究三原子体系的量子立体动力学性质。具体研究结果主要分为两个部分：（1）基于极化依赖微分散射截面的概念，我们详细推导了描述矢量相关的理论公式，并将这些理论公式于含时量子波包相结合，得到了螺旋表象下矢量相关的描述方程。根据推导的理论公式，我们改写了基于GPU运算的含时波包程序，以得到包含矢量相关的新的散射矩阵。目前程序调试没能通过，没有得到正确的散射矩阵信息。但由于后续量子矢量相关的信息可以独立于含时波包的运算，我们利用Fortran代码编写了PDDCS计算程序包，在假定得到正确散射矩阵信息的前提下，我们编写的PDDCS程序包可以计算得到所有的矢量相关的信息。（2）利用基于GPU的含时波包程序和QCT程序，项目对Li+H2+, H+LiH 和 Ne+HD+等三原子散射体系行了动力学计算，得到这些体系诸如反应几率、积分和微分散射截面、速率常数和产物角动量取向和定向参数等动力学信息。基于得到的这些信息，深入分析了这些反应体系的内在反应机制，为今后研究其他更复杂的反应奠定了坚实的理论基础。通过本项目的开展，项目共发表文章2篇，待发表文章2篇。