超冷原子-分子碰撞及其光缔合的量子立体动力学研究

The collision and photoassociation of ultracold atom and molecule dominated by the long-range interaction are important subjects of atomic and molecular physics, and with the development of research on the alignment effect of molecule in external fields, their stereodynamics has also aroused the researchers' interests. In this project we try to use the quantum scattering theory and the time-dependent wave packet method to solve the time-dependent Schrödinger equation involving the interaction between external fields and atom-molecule system and obtain the information about the collision between alkali-metal atom and molecule and their photoassociation. Through investigating the external field controlling of the colliding molecule alignment, we can get the influence rule of the external field on the long-range atom-molecule collision. By examining the correlation of the collision between atom and different aligned molecules with the alignment distribution of photoassociation products, we can find the vector correlation of the colliding atom-molecule with the photoassociation molecule, and further study the stereodynamics of atom-molecule colliding and their photoassociation. Through analyzing the effects of the external field parameters on the photoassociation products, we can explore the optimal plan to enhance the efficiency of ultracold atom-molecule photoassociation. The obtained conclusions can not only help to understand the interaction rule of the external fields with atom-molecule under the ultracold condition, and afford the theoretical references for further study on the collisions between ultracold polyatomic molecules and their photoassociation, but also be of great significance for the development of high resolution spectroscopy and the quantum information processing and quantum computation.

长程相互作用主导的超冷原子-分子碰撞及其光缔合是原子与分子物理学的一个重要研究课题，随着人们对外场中分子取向效应研究的不断深入，其立体动力学也逐渐引起科研工作者的关注。本项目利用量子散射理论和含时波包动力学方法，通过求解包含外场与原子分子相互作用的含时薛定谔方程，获得碱金属原子-双原子分子碰撞及其光缔合过程的动力学信息；通过研究外场对碰撞分子取向的控制，寻找外场对长程原子-分子碰撞发生影响的规律；通过考察原子和不同取向分子的碰撞及光缔合同产物取向分布的关联，给出碰撞分子和光缔合分子的矢量相关，进而研究碰撞体系及其光缔合的立体动力学；通过分析外场参数对光缔合产物的影响，探讨提高超冷三原子分子光缔合效率的最佳方案。所得结论不仅可帮助认识超冷条件下外场与原子分子相互作用的规律，为进一步研究超冷多原子分子碰撞及其光缔合提供理论借鉴，而且对于高分辨光谱学的发展及量子信息处理和量子计算也具有重要意义。

长程相互作用主导的超冷原子-分子碰撞及其光缔合是原子与分子物理学的一个重要研究课题，随着人们对外场中分子取向效应研究的不断深入，其立体动力学也逐渐引起科研工作者的关注。本项目利用量子散射理论和含时波包动力学方法，通过求解包含外场与原子分子相互作用的含时薛定谔方程，获得了碱金属双原子碰撞及其光缔合过程的动力学信息，特别是对于强场下的两步光缔合过程，得到了双色调制激光参数，比如相对相位、包络周期以及激光强度等，对分子电子态布居的影响；利用量子力学中的密度矩阵理论，通过求解刘维尔方程，研究了外场对分子定取向的控制，得到了外场参数（脉冲组合、脉冲形状、频率、强度等脉冲参数等）及体系温度等对分子定取向的影响，对外场影响分子定取向的规律有了一定程度的了解。为配合上述工作的开展，我们基于多组态相互作用水平上的从头算能量点，通过将其外推到完全基组极限，拟合得到了相关反应体系的三原子分子的全局势能面，以此为基础，利用准经典轨线方法和量子力学方法研究了原子与双原子分子的碰撞动力学，给出了碰撞产物的矢量相关，阐述了相关反应体系的立体动力学。同时，我们还研究了多原子分子SF6在IR+XUV双色激光场下的ATI过程，发现了干涉条纹与分子结构的关联性，而且基于频域理论详细分析了SF6分子不同轨道的干涉条纹，并认为相消干涉条纹可能携带着分子结构的信息，由此得到的相消干涉条纹的公式可用来判断ATI谱上的干涉条纹，并给出分子键长的一些信息。目前，我们正在开展外场操控碰撞诱导分子定取向的研究工作，期望利用外场参数的改变对参与碰撞的分子进行定取向，以得到理想的原子分子光缔合产物。上述这些工作的开展不仅可帮助认识特殊条件下外场与原子分子相互作用的规律，而且对于高分辨光谱学的发展及量子信息处理也具有重要意义。需要说明的是，我们还尝试对碱基分子的质子转移以及人工碱基对的光异构化过程进行了研究，为将来的工作打下了基础。