木质素在离子液体中的溶解及其氢键解离机理研究

Lignin, one of the main components of biomass, is the most important renewable resource for the production aromatic aldehyde chemicals as it contains plentiful of phenolic polymer compounds. Currently, the transformation of lignin is under extreme condition with limited utilization efficiency for the reason that there exists complicated, highly rigid structure and hydrogen bonds network both in and between lignin molecules. It has reported that recently developed functionalized ionic liquids (ILs) is able to dissolve lignin with stable performance. However, the dissolving mechanism remains unclear and the dissociation model of hydrogen bonds in ILs is rarely reported to the best of our knowledge. Therefore, simulation of the interaction between lignin and the cation and anion of ILs, the dissociation of hydrogen bonds and the dynamic dissolution process is proposed in this project by using the quantum chemistry and molecular dynamics theory from the view point of atomic and molecular level. So obtained results will be integrated with characterized structural information and in-situ spectral data collected during the dissolution tests for the cognizance of the interaction mechanism among ILs, lignin and its building blocks in molecular level. Hence, the activation model of lignin and its building blocks in ILs will be established and it is helpful to provide scientific guidance for the design of novel ILs system and the efficient process in the transformation of lignin.

木质素作为生物质的主要成分之一，富含多种复杂酚类芳香聚合物，是用于制备芳香类精细化学品的最重要的可再生资源。当前木质素转化过程条件苛刻且利用效率非常有限，其原因在于木质素结构复杂、分子呈刚性且存在大量的氢键网络结构。近年来发展的新型功能化离子液体性能稳定且对木质素具有一定的溶解作用。然而，离子液体与木质素的相互作用机制及木质素内氢键网络结构在离子液体中的解离模式等仍不清楚且鲜有报道。因此，本项目拟从原子/分子层次出发，利用量子化学、分子动力学等计算方法，模拟木质素与离子液体阴、阳离子间相互作用、木质素中氢键的解离及动态溶解过程。结合溶解实验过程的原位动态表征所获取的结构与谱学信息，期望从分子水平上认识离子液体与木质素及各单元结构间的协同作用机制，建立离子液体与木质素及其各单元结构间的活化模式，为新型功能化离子液体的设计合成、离子液体中木质素的高效转化过程设计等提供科学依据。

木质素作为生物质的主要成分之一，富含多种复杂酚类芳香聚合物，是用于制备芳香类精细化学品的最重要的可再生资源。当前木质素转化过程条件苛刻且利用效率非常有限，其原因在于木质素结构复杂、分子呈刚性且存在大量的氢键网络结构。近年来发展的新型功能化离子液体性能稳定且对木质素具有一定的溶解作用。然而，离子液体与木质素的相互作用机制及木质素内氢键网络结构在离子液体中的解离模式等仍不清楚且鲜有报道。因此，本项目从原子/分子层次出发，利用量子化学、分子动力学等计算方法，模拟木质素与离子液体阴、阳离子间相互作用、木质素中氢键的解离及动态溶解过程。获得了：1）离子液体与共溶剂分子的相互作用的规律；2）离子液体对木质素的溶解性能及构效关系；3）功能化离子液体催化木质素的降解及选择性断键的机理三方面的研究成果，三个研究内容相互关联、层层递进，以期为新型功能化离子液体的设计合成、离子液体中木质素的高效转化过程设计提供科学依据。