气溶胶光学有效复折射率的数值模拟闭合反演与应用研究

Aerosol complex refractive index (ACRI) is a must for modeling aerosol radiative effects. The uncertainties in simulating radiative properties of internal-mixed aerosol by aerosol-climate models may stem from the chemically effective ACRI based on volume weighted average approximation. The optically effective ACRI can be determined from closure experiment on the basis of measured aerosol optical properties. However, the optically effective ACRI has not been utilized in aerosol-climate models, since its physically-based meanings and relations with other parameters, such as composition and mixing state, still need to be addressed. The research proposed here simulates complex-mixed aerosols, determines their optically effective ACRI from exactly calculated scattering and absorption properties, with uncertainties in aerosol shapes and property measurements being eliminated. This will describe the theoretical retrieval mechanism and physical meaning of optically effective ACRI, and construct quantitative relations between ACRI and size distribution, composition, and mixing state. The parameterized optically effective ACRI database for internal-mixed particles will also be established for aerosol-climate models. This work is beneficial not only for improving the simulation of aerosol radiative properties by aerosol-climate models, but for studies of laser atmospheric propagation and radiative transfer.

气溶胶复折射率是计算气溶胶气候辐射效应的必须物理参量，而当前气溶胶-气候模式使用的基于体积混合规律近似的化学有效复折射率，会导致内混合气溶胶辐射特性模拟有很大的不确定性。而基于实际探测光学特性的闭合实验反演的气溶胶光学有效复折射率，由于其与成分、混合态等特征参量的关系及其物理含义的认识仍不足，还没有应用于气溶胶-气候模式。本项目拟对混合态复杂的实际气溶胶粒子进行探测和建模，基于精确计算的散射和吸收特性来闭合反演气溶胶光学有效复折射率，消除粒子形状和探测仪器误差干扰后，探讨其反演规律及其真实物理含义，建立其与粒子谱分布、成分比例和混合方式等特征参量的定量关系；在此基础上构建参数化的典型成分内混合气溶胶光学有效复折射率数据库，并耦合进当前气溶胶-气候模式。该项工作不仅具有重要的学术意义，而且对优化气溶胶-气候模式模拟能力、激光大气传输和辐射传输模式的改善等研究都有重要的应用价值。

大气气溶胶对地球气候有重要影响，可以散射和吸收短波和长波辐射，直接改变地球-大气系统的辐射平衡；也可以作为凝结核，改变云的特性，从而影响降水，间接影响地球能量收支。气溶胶复折射率是模式模拟气溶胶辐射效应的必须物理参量；只有在气候模式中准确描述复杂混合气溶胶复折射率，我们才有可能了解气溶胶对全球及区域气候变化的影响，预测未来气候变化。项目对球形非均匀混合气溶胶光学有效复折射率进行了数值模拟闭合反演研究，获得了一套基于球形非均匀混合气溶胶散射和吸收特性闭合反演光学有效复折射率的算法。对气溶胶散射和吸收特性对其复折射率依赖的唯一性进行了数值探讨，单分散粒子在瑞利散射区的散射和吸收特性分别与其复折射率的实部和虚部有单调的关系，而在米散射区，只有在有限的范围内存在单调关系。对多分散系，若实际大气气溶胶粒子大多是成核模态和积聚模态的小粒子，基于气溶胶的散射和吸收特性可以获得其复折射率的唯一解。但是，如果大气中存在大量的粗模态粒子时，气溶胶散射和吸收特性对其复折射率的依赖性较为复杂，只有选择有限的合适复折射率库区间，才有可能获得更合适的有效复折射率。对包含多种成分的黑碳内混合气溶胶粒子进行建模，进行散射和吸收等光学特性的数值模拟计算，研究了气溶胶粒子谱分布、成分比例和混合状态等微物理特性对其光学特性的影响。对硫酸盐包裹的黑碳粒子体系的光学有效复折射率进行闭合反演，阐述了其物理含义。在埃根和积聚模态，反演的气溶胶复折射率不存在物理上不合理的极端数值，但在粗模态在某些核壳比下会出现。当所选择的反演数据库根据气溶胶化学成分来限定范围，则可以避免物理上不合理的气溶胶光学有效复折射率的出现。探讨了气溶胶光学有效复折射率与粒子谱分布、成分比例和混合方式等特征参量的关系，构建典型球形内混合黑碳气溶胶的光学有效复折射率数据库。项目的开展和研究为更好认识气溶胶气候效应和预测全球气候变化等提供科学依据。