InP基量子点/薄层MoS2复合光电探测器的界面能带设计与性能调控

Recently, by employing 0D quantum dots (QDs) as light absorbers and 2D semiconductors as conducting channel materials, research groups at home and abroad have constructed a type of 0D-2D heterostructures promising for photodetector applications. However, the performances of these 0D-2D photodetectors are significantly different and lack of tuning strategies. Developing strategies to tune and optimize the performance of 0D-2D photodetectors is valuable for application purpose, for it will allow us to match their spectral range, responsivity, and response speed with properties of the measured optical signals. In this project, a type of hybrid 0D-2D photodetectors will be constructed by depositing InP-based core-shell QDs on MoS2 nanosheets, and their performances will be tuned and improved by interface band engineering. Firstly,we will tune the size of QDs to adjust the band edge energy difference of QDs and MoS2 nanosheets, thereby optimizing the efficiency of charge transfer and energy transfer between the 0D-2D interface. Moreover, the InP core QDs will be passivated by using different shell materials to form type-I, type-II, or quasi-type-II core-shell structures, resulting in varied distributions of electron/hole wave functions and hence tunable lifetime of photogenerated carriers. This project will construct a type of high-performance, visible to near-infrared photodetectors with tunable speed and responsivity, and reveal the main factors that affect the 0D-2D interface interaction. The expected outcomes are therefore of both scientific and applied importance.

近年来，国内外研究团队利用零维量子点作为光吸收层、二维半导体作为导电沟道材料，成功构筑了一类具备光电探测应用潜力的零维-二维异质结构。然而，各报道中制备的器件性能差距悬殊且缺乏调控手段。发展调控零维-二维光电探测器性能的方法和手段，使器件的响应范围、响应度和响应速度与光信号探测的需求相匹配，具有重要的应用价值。为此，本项目提出构筑一种InP基量子点/薄层MoS2复合光电探测器，利用界面能带设计实现该光电探测器性能的调控和提升。首先通过调节量子点尺寸，改变量子点与薄层MoS2带边之间的能量差，优化零维-二维界面间电荷转移和能量转移的效率；随后通过形成I型、II型或准II型核壳量子点，改变电子和空穴波函数的分布，调控低维异质结构中光生载流子的寿命。本项目预期可获得性能优异且可调控的可见-近红外光电探测器，揭示影响零维-二维界面相互作用的主要因素，具有重要的科学意义和应用价值。

近年来，国内外研究团队构筑了一系列零维量子点和二维材料组成的复合光电探测器件。此类器件结合了优异的光吸收率和良好的面内载流子迁移率，在光电应用中显示出广阔的潜力。然而，以往报道中制备的器件性能差距悬殊，且缺乏调控手段。本项目设计构筑一种InP基量子点/薄层MoS2复合光电探测器，利用不同核壳类型的量子点改变界面能带排列，影响电荷转移和能量转移的效率，从而实现光电探测器的性能调控。.本项目的研究工作实现了立项时的设计构想。首先，我们通过热注入法成功合成了InP、I型核壳InP/ZnS和II型核壳InP/CdS量子点，着重发展了利用更安全绿色的前驱体合成不同壳层厚度的InP/1CdS、InP/3CdS量子点的方法。我们将上述InP基量子点涂覆在薄层MoS2场效应晶体管上制备了复合光电探测器件。光致发光光谱和光致发光衰减曲线的测试结果表明，能带排布和壳层厚度可影响量子点和MoS2之间的电荷转移、能量转移以及缺陷参与过程的效率。随后，我们比较了MoS2和量子点-MoS2器件在连续照射下的转移特性曲线和脉冲照射下的动态响应，发现能带排布和壳层厚度对器件光电性能有着显著影响。InP量子点在两种光照条件下实现了约3倍的光电流增强，其原因主要是载流子迁移率的提升。受益于厚壳II型量子点和MoS2之间高效的电荷转移，InP/3CdS量子点-MoS2器件的光电流相比原始的MoS2器件增强显著（约4-7倍）,响应度可达1.1×10^6 A/W。相比之下，薄壳的InP/1CdS量子点对电流响应度有提升但幅度不大（约1-2倍），InP/ZnS量子点则在提升连续光照射下光电响应的同时降低了脉冲光下的动态响应。我们据此推断电荷隧穿、界面缺陷引入等过程可能阻碍了光响应的提升。上述结果证明了利用不同类型的核壳量子点调控界面相互作用的可行性，该方法可推广到其他低维复合光电探测器中以提升响应度，具有重要的应用价值。.此外，我们利用拉曼光谱研究了量子点-二维材料界面间的电荷转移过程，此方法可用于表征多种零维-二维复合材料之间的界面相互作用。