ZnO量子点/MoS2纳米墙复合气敏材料的能带调控及光辅助增敏机理研究

Due to multiple exciton generation effect, quantum dots (QDs) and the composites have attracted much attention due to their photoassisted sensitization characteristic and the potential for realizing high sensitivity and rapid trace detection of target gas. However, the reunion drawback of QDs has led to the reduction of specific surface area and light absorption efficiency, which seriously restricts the efficiency of photoassisted sensitization. To solve this puzzle problem, we are intended to study the photoassisted sensitization mechanism of ZnO QDs/MoS2 nanowalls (NWs) composite to NO2 gas at room temperature by utilizing the quantum size effect of QDs and the band gap variation of MoS2 with layers. Through dual regulation of band gap structure for ZnO and MoS2, the broken-gap of ZnO/MoS2 heterojunction could be developed. On investigating the gas sensing responsive behaviors of composite structure under visible-UV light, the response mechanism of the composite material to target gas will be revealed. The ZnO QDs/MoS2 NWs heterostructure can not only help to achieve the uniform and stable distribution of ZnO QDs and hence improves the active sites of gas adsorption, but also expand the optical response spectrum of composite materials and thus increases the efficiency of light utilization. The purpose of this project is to develop novel QDs/2D materials heterojunction synthesis technique and the related photo generated carrier transport rule to provide theoretical basis and technological support for the manufacture of novel heterostructure based gas sensors.

基于多重激子效应的量子点及其复合材料因其光辅助增敏特性，有望实现对痕量气体高灵敏度、快速的探测而备受关注。但易团聚的缺点导致了其比表面积与光利用率的降低，严重影响了光辅助增敏的效率。针对这一科学难题，本项目拟利用量子点的量子尺寸效应和MoS2带隙随层数变化的特性，研究ZnO量子点/MoS2纳米墙复合材料对室温NO2气体的光辅助增敏机理。通过对ZnO和MoS2能带结构的双调控，发展交错型能带结构的ZnO/MoS2异质结的制备工艺，考察可见-紫外光辅助下复合结构的气体响应行为，揭示复合材料对气体的响应机理。ZnO量子点/MoS2纳米墙异质结构不仅有助于实现ZnO量子点均匀稳定的分布，增加气体吸附的活性位点，还能拓展复合材料的光响应频谱，从而提高光利用率。本项目旨发展新型量子点/二维材料异质结的构造方法及其光生载流子传输规律，为基于新型异质结构的气敏传感器的研制提供理论依据和技术支持。

二维材料因其低维的电子结构以及表面量子效应引起的导电、导热、高效激子分离等优异的特性，成为高性能纳米电子器件领域的重要候选材料，通常被用作气体传感器件的功能层。基于多重激子效应的量子点及其复合材料因其光辅助增敏特性，有望实现对痕量气体高灵敏度、快速的探测而备受关注。但易团聚的缺点导致了其比表面积与光利用率的降低，严重影响了光辅助增敏的效率。针对这一科学难题，本项目首先从理论验证了石墨烯纳米墙、掺Pt的C3N、Pd/HfSe2以及SnS2等多种二维材料对各类气体分子的吸附和探测能力。在实验上，制备了不同层数和不同带隙的MoS2纳米墙，研究了基于MoS2纳米墙复合材料对室温NO2气体的光辅助增敏机理。通过对MoS2能带结构的调控，发展了基于MoS2异质结的制备工艺，考察了可见-紫外光辅助下复合结构的气体响应行为，揭示了复合材料对气体的响应机理。实验结果发现，MoS2纳米墙异质结构不仅有助于实现氧化物量子点均匀稳定的分布，增加气体吸附的活性位点，还能拓展复合材料的光响应频谱，从而提高器件的光利用率，进一步提升对NO2等气体的灵敏度。在完成了项目的基础上，为了提升传感器对气体响应的选择性，项目组采用光刻工艺等一系列流程制备了基于金刚石纳米线的传感阵列，并采集气体响应数据。采取特征提取和模式识别算法对采集的目标气体样本数据进行处理，更进一步提升系统识别单一或混合气体的类别的能力。在算法研究方面，项目组提出了一种基于多核LapSVM的使用未标记样本和少量标记样本的传感阵列数据的训练方法，并研究了LapSVM中识别精度与核函数数量之间的关系，对目标气体的识别具有非常重要的意义。总之，本项目发展了新型量子点/二维材料异质结的构造方法及其光生载流子传输规律，为基于新型异质结构的气敏传感器的研制提供了强有力的理论依据和技术支持。