手性氮氧金属络合物催化不对称多组分反应合成多手性中心杂环化合物

有机合成反应是有机合成化学的核心，是各种重要目标分子合成的基础和出发点。多手性中心杂环化合物通常具有重要的生理活性，同时也是一些药物和天然产物的重要结构单元；而不对称催化多组份反应具有高效、原子经济、低消耗、低副产品和环境友好等特性，因此催化不对称多组份反应合成多手性中心杂环化合物的研究具有重要的理论意义和应用前景。申请者拟用本课题组发展的具有特色的手性氮氧金属络合物催化剂催化不对称多组份反应构建多手性中心杂环化合物，并将发展的方法用于含有该类结构单元的重要目标分子和天然产物的合成中，为复杂目标分子的合成发展绿色合成途径。通过研究手性氮氧配体结构与反应活性和立体选择性的关系、中心金属与反应活性和立体选择性的关系，通过用NMR、HRMS、原位红外光谱等跟踪反应过程，用控制实验和分子模拟等手段研究反应机理，为进一步设计发展新的手性催化剂、新反应和新策略提供理论指导，为手性化学的发展做出贡献。

多手性杂环化合物在生物活性分子和药物分子中占有重要的比例，是有机合成和药物合成的重要目标之一。经过多年的研究，我们发展的手性双氮氧/金属配合物已经成为一类优势催化剂，能高效催化多种不对称反应。鉴于多手性杂环化合物的重要性，我们致力于利用手性双氮氧/金属配合物实现多种杂环化合物的合成。在本项目的资助下，我们实现了不对称迁移重排反应、环加成反应、串联反应、环氧开环、共轭加成和各种取代反应，高效合成了三元到六元的氮杂和氧杂多手性环状化合物，为复杂生物活性型分子的合成提供了有价值的参考体系。研究过程中对反应机理的不断探索为新反应的发现提供了理论指导。发表基金标注SCI论文50篇。其中，J. Am. Chem. Soc. 2篇，Angew. Chem. Int. Ed. 10篇，Chem. Eur.J. 8篇，Chem.Comm. 13篇，Org. Lett. 5篇，Adv. Synth. Catal. 6篇，J. Org. Chem. 5篇，ACS Catal. 1篇。在国内、国际学术会议上分别做邀请报告2次。培养博士研究生11人，硕士研究生4人。