利用高次谐波发射探测异核双原子分子体系电子-核关联波包动力学

Mornitoring the ultrafast dynamics in atoms and molecules by high-order-harmonic generation (HHG) with ultrafast time resolution has been a leading issue in strong-field physical research. With the characters of long lifetime of excited state and different nuclei of the heteronuclear diatomics, the electrons can make many choices in the ionization and recombination processes during the harmonic emisssion, and then the electronic motion will be more sensitive to the nuclear motion. At the same time, the roles of excited state and electron-nuclear correlation will affect directly the process of HHG which should not be ignored in theoretical surveys. Therefore, based on the time-dependent wave packet method and nonadiabatic dynamic theory, the multi-quantum states model considering the roles of excited state and electron-nuclear correlation is developed in this task. By solving the time-dependent Schrödinger eqution exactly, we will present the characters and the change rules of HHG from heteronuclear diatomic molecules and establish the corresponding physical images. Moreover, the ultrafast electronic and nuclear dynamics in molecules will be reconstructed theoretically. With the theoretical research of this task, related dynamic theory of HHG will be improved, which in turn will provide the theoretical support for related experiments.

利用具有高时间分辨率的高次谐波发射探测原子分子内的超快动力学过程是强场物理学研究领域的一个前沿问题。异核双原子分子体系具有激发态寿命较长、原子核种类不同等特点，在高次谐波发射过程中电子在电离与回碰过程中具有多种选择性，电子运动对核运动状态的变化将更加敏感，此时，激发态以及电子-核的相互关联作用将会直接影响着高次谐波发射过程的本质，是相关理论研究中不应忽略的重要问题。因此，本课题以含时波包方法和非绝热动力学理论为基础，建立能够考虑体系激发态以及电子-核关联的多态量子计算模型，通过精确求解含时薛定谔方程研究异核双原子分子体系高次谐波谱的特点及变化规律，更全面、更精确的评估激发态对高次谐波发射的影响，建立能够描述异核双原子分子体系高次谐波发射的物理图像，重塑分子内电子与核的超快动力学过程。通过本项目的研究，丰富和拓展高次谐波发射相关的动力学理论，并为相关方面的实验研究提供理论支持。

1987年，高次谐波的发现为微观动力学的研究提供了新的探测手段，吸引了众多科研团队投入到高次谐波的相关研究中。作为强场中重要的非线性物理过程，高次谐波可以突破飞秒时间极限获得阿秒时间尺度的脉冲使得探测化学反应中分子间相互作用的微观动态过程以及超快电子动力学成为可能。此外，高次谐波本身具有极高的时间和空间分辨率可用于阿秒时间分辨、亚原子尺度空间分辨的原子分子物理学研究。.本项目主要从以下四个方面进行了研究：（1）利用原子和分子高次谐波通过不同的方案合成孤立阿秒脉冲；（2）基于不对称分子具有长寿命激发态，电子电离和复合过程均有两种选择性，研究不对称分子谐波产生的物理机制；（3）在长波长激光条件下研究原子和分子体系高次谐波发射过程中的多次回碰现象；（4）建立多态量子模型，基于泵浦-探测技术研究非玻恩-奥本海默近似下处于多个电子态的分子体系谐波发射的物理机制。.主要结果：（1）通过不同的合成场实现单量子路径控制谐波的产生并获得脉宽小于100as的孤立阿秒脉冲；（2）建立了不对称分子谐波发射的物理图像，分析辨别了贡献于谐波产生的六个通道并提出了操控方案；（3）建立了长波长条件下原子和分子体系多次回碰过程的物理图像，小核间距条件下两体系多次回碰过程类似而大核间距条件下分子体系中与邻核复合的多次回碰通道对核间距的变化很敏感；（4）建立了多态模型下分子体系谐波发射的物理图像，而且随着泵浦光与探测光之间延迟时间的增大，双态体系谐波谱上的高阶极小值可探测激发态动力学，三态体系中谐波的红移现象与第二激发态电子的二次回碰过程密切相关。.通过该项目的研究建立了更为精确的能够描述核-电子关联的高次谐波发射的物理图像，丰富和拓展高次谐波发射过程相关的动力学理论，并为高次谐波相关方面的实验研究提供理论指导和支持。