浸没式膜反应器内流动特性及其对系统性能影响机制的CFD模拟

Submerged membrane reactors coupling multiphase catalytic reactions with membrane separation have wide application prospects. However, the design theory based on hydrodynamic models has not been established for submerged membrane reactors, which limits the efficient design, optimization and applications of submerged membrane reactors. By computational fluid dynamics (CFD), this project focuses on two key scientific issues, i.e. the complex mechanisms of multiphase flows in submerged membrane reactors and the influence of hydrodynamics on the overall performance of submerged membrane reactors. Phenol hydrogenation to cyclohexanone is used as the model reaction. First, different flow behaviors in membrane reactors are studied by considering the micro-structure parameters of membranes, the membrane tube configurations, the number and arrangement of membrane tubes. The uniform flow pattern will be achieved. Second, the mass transfer process, catalytic reaction process and membrane separation process in membrane reactors will be investigated by considering the influence of hydrodynamics. The quantitative relations of hydrodynamics will be established for mass transfer process, catalytic reaction process and membrane separation process, respectively. Third, the overall performance of the submerged membrane reactor will be investigated by considering the influence of hydrodynamics. The match between catalytic reaction process and membrane separation process will be achieved. The project implementation would obtain fundamental insights on the hydrodynamics in submerged membrane reactors and its influence. The simulation method would be developed for engineering applications, and the theoretical guide would be provided for efficiently designing and optimizing the submerged membrane reactors.

浸没式膜反应器耦合多相催化反应与膜分离技术，具有广阔的应用前景，但是以流体力学模型为基础的浸没式膜反应器设计理论尚未建立，制约其高效设计、优化及应用。本项目以计算流体力学（CFD）模拟为研究方法，以苯酚加氢制环己酮为模型反应，针对1）膜反应器内多相流体的复杂流动机理和2）流动特性对膜反应器综合性能的影响机制这两个关键科学问题开展研究。主要研究内容包括：1）探索膜管的微结构参数、构型、数量及排布方式对膜反应器内流体力学性质的影响规律，获得均匀的流动状态；2）研究流动特性对传质过程、反应过程和膜分离过程的影响机制，建立流动-传质、流动-反应以及流动-膜分离之间的定量关系；3）探索流动特性对膜反应器综合性能的影响规律，构建催化反应与膜分离之间的匹配关系。本项目将获得浸没式膜反应器内流动特性及其影响的机理性认识，建立具有工程实用价值的模拟方法，为浸没式膜反应器的高效设计及优化提供理论指导。

浸没式膜反应器结构紧凑、能耗低，能有效避免催化剂的浪费，具有广阔的应用前景。本项目针对浸没式膜反应器内流动特性及其影响开展了CFD模拟研究，主要研究进展如下.1.浸没式膜反应器内流动与膜分离过程的实验研究与CFD模拟.搭建了浸没式膜反应器冷模实验装置，实验研究了不同搅拌桨转速和膜管放置位置对膜过滤通量的影响，通过CFD模拟计算获得了不同搅拌桨转速和膜管放置位置对应的膜面剪切力分布及平均剪切力，对膜过滤通量、膜表面沉积滤饼质量、膜面剪切力进行了分析。发现搅拌桨转速越大，膜管表面的剪切力越大；虽然高转速会产生更大的剪切力，但是当转速达到一定数值后，膜的渗透性能不再随转速增大而提升；发现膜管表面剪切力分布不均匀，仅局部区域剪切力较大；发现膜管靠近搅拌桨有利于减少膜面沉积的滤饼。..2.浸没式膜反应器内传质过程的实验研究与CFD模拟.研究了浸没式膜反应器内部的传质规律，使用电导率仪对浸没式膜反应器内的NaCl溶液的电导率进行了测量，获得了随时间变化曲线，使用CFD模拟对内部的流场和浓度场进行了模拟，考察了膜管引入以及膜管数量对盐溶液混合时间的影响，并对速度场和浓度场进行了对比分析；发现引入膜管会延长溶质的扩散时间，这是由于膜管作为固体边界对流场产生了阻滞作用，减弱了湍流扩散；膜反应器内部的NaCl浓度分布不均匀，在膜管附近浓度偏低。..3.浸没式膜反应器的催化剂制备与反应分离综合性能研究.开展了面向适用于浸没式膜反应器的催化剂制备过程研究,制备了苯酚加氢制环己酮反应催化剂，对催化剂进行了详细的表征，研究了温和条件下的苯酚加氢性能；制备的Pd@CN600催化剂在苯酚加氢反应中具有非常好的催化稳定性。在浸没式膜反应器中进行了反应-膜分离耦合过程的稳定性研究,考察了不同操作条件等对反应性能和膜分离性能的影响,发现不同搅拌转速会影响膜面催化剂的吸附程度以及催化剂在主体中的分散程度，进而影响反应性能。