用量子电子应力理论研究飞秒激光脉冲引起的晶体非晶相变

Light-matter interaction, such as pulse laser induced ultrafast dynamics of matter is an important topic in materials science and condensed matter physics. Upon pulse laser excitation, structural phase transition could happen, an interesting phenomenon is the pulse laser induced melting, leading to crystal-to-amorphous phase transition. In general, it is found there are two types of crystal-to-amorphous phase transitions differing by time scale: the slower thermal melting and the faster nonthermal melting. The nonthermal melting, happening within 1ps, is known to be associated with the pulse laser induced electron-hole plasma. A fundamental gap in our understanding of the pulse laser induced crystal-to-amorphous transition lies in the fact that it is unclear what ‘signature’ property defines a material’s melting behavior under pulse laser irradiation. As a result, it remains a priori unknown which material would undergo faster or slower melting process. The concept of quantum electronic stress (QES) is currently introduced to elucidate the extrinsic electronic effects on the stress state of solid and thin films in the absence of strain, by the applicant and coworkers. In this project, we will study the role of quantum electronic stress on the crystal-to-amorphous transition induced by pulse laser irradiation. We will investigate and exploit the properties of the QES induced by the electron-hole plasma in various systems, to identify which material property defines the melting behavior under pulse laser excitation. By using first principle molecular dynamics simulation, we will also study the variation of QES as the structure evolves, and its effect on other physical properties. Our research findings will achieve a more comprehensive understanding of pulse laser induce crystal-to-amorphous phase transition.

光与物质的相互作用，比如激光脉冲引起的物质的超快动力学过程是材料科学和凝聚态物理研究的重要课题。激光脉冲照射物质时，可能发生结构相变，其中一个重要的相变是晶体到非晶的相变；根据发生时间，相变被分为热熔化（慢）和非热熔化（快）。非热熔化通常认为是激光脉冲激发的电子空穴等离子体引起，但是现有理论并不能确定哪个物理量决定了材料在激光脉冲激发时的熔化行为，因而也无法从材料的基本性质进行先验预测。量子电子应力是申请人最近提出的一个物理概念，用来描述材料电子体系发生变化时，材料应力状态的变化。本项目将利用量子电子应力理论来研究激光脉冲引起的熔化相变。我们对飞秒激光脉冲照射材料时，材料中产生的量子电子应力进行分析和计算，确定何种材料性质决定材料的熔化行为；并利用分子动力学方法，研究量子电子应力随材料结构的演化及与其他物理性质变化的关系。我们的研究成果将对飞秒激光脉冲激发时的熔化过程有更加全面深入的理解。

光与物质的相互作用是基础科学研究的基本问题之一。激光脉冲激发引起的材料超快熔化或者晶体-非晶相变近年来成为基础科学研究和应用研究中的热点，部分研究已经应用于光存储器件。由其相变时间尺度的不同，相变过程可分为两类：相变时间在几个皮秒以上的，可用激光激发并加热材料而热熔化来解释，称为热熔化过程；而相变时间在一个皮秒以下的，因热电子与材料晶格原子无法在如此短时间内达到热平衡，无法用热熔化过程解释，因而称为非热熔融过程。由于对非热熔融过程理解不透彻，之前的研究无法真正说明非热熔融过程的机理，无法确定发生非热熔融过程的驱动力，也无法预测哪些材料能够在飞秒激光脉冲激发下发生非热熔融的现象。本项目以项目负责人之前发展的量子电子应力理论为基础，深入研究了非热熔融过程，发现非热熔融过程的驱动力是飞秒激光脉冲激发引起的量子电子应力，能够发生非热熔融过程的材料必须为具有反常固液相图材料，即熔点随压强增大而减小的材料，如实验上已发现的硅，锗，砷化镓，碲化铟以及金属铋等。基于此结论和材料的基本物性相图，我们预测了具有闪锌矿结构的III-V族化合物和具有反萤石结构的Mg2Si等材料能够发生非热熔融现象。我们还研究了硅在飞秒激光脉冲激发后的动力学行为，发现由于原子无序引起的材料内电荷分布局域化，从而量子电子应力具有局域化特征，现阶段能够计算的超胞的整体应力演化无法反映微观结构的变化。我们拓展了研究内容，计算了具有闪锌矿结构的III-V族化合物和反萤石结构的Mg2Si材料体系在激光脉冲激发下的声子谱，发现激发强度在超过一定阈值后，这些材料的TA声子模都发生软化；另外我们还推广了量子电子应力理论，将其应用于含有杂质能级的掺杂体系，发展出了计算杂质能级形变势的理论与方法。我们的研究加深了对飞秒激光脉冲激发引起的相变过程机理的理解，拓展了量子电子应力概念的应用，同时还提出了新的物理问题，如是否所有具有反常固液相图的材料在飞秒激光激发下都会发生TA声子软化及其物理机制，如何描述并用第一性原理方法计算局域应力(local stress)以及其应用等，这些问题都将是项目负责人未来研究的课题。