功能化石墨烯量子点/无机无铅钙钛矿太阳能电池的研制与机理研究

Extensive research has been conducted to investigate perovskite solar cells due to their high light absorption efficiency, long carrier migration distance and simple synthesis process. However, the toxicity of lead and instability in air have severely impeded their practical applications. Therefore, this project proposes to synthesize and utilize functional graphene quantum dots to tailor band gaps, morphology and crystallinity of CsSnX3 perovskites and therefore to obtain lead-free inorganic perovskites with high light absorption efficiency and carrier migration rate. Meanwhile, functional graphene quantum dots can passivate/protect CsSnX3 perovskite layer to improve its stability in air. Both theoretical simulations and experiments will enable us to develop environmental-benign inorganic perovskite solar cells with high efficiency and stability. The findings will provide guidance to design and construct other different types of inorganic perovskite solar cells for practical applications.

钙钛矿太阳能电池因其光吸收效率高、载流子迁移距离长、制备工艺简单等优点得到迅速发展，但其铅毒性和不稳定性严重限制了其推广。为组装高效稳定、低成本无毒的无机无铅钙钛矿太阳能电池，本项目拟通过研制功能化石墨烯量子点/CsSnX3体系复合钙钛矿材料，实现石墨烯量子点调控CsSnX3体系形貌和结晶性，得到高吸光效率、高载流子迁移速率的无机无铅钙钛矿吸光材料。该项目将结合理论模型揭示掺杂元素对石墨烯量子点能级的影响规律；探讨功能化石墨烯量子点调控CsSnX3体系材料晶粒形成及晶界钝化机制；系统研究功能化石墨烯l量子点对CsSnX3钙钛矿层的保护机制；构筑高效稳定功能化石墨烯量子点/CsSnX3体系复合吸光材料，考察器件在实际工作条件下的光电转换效率和稳定性。该项目的研究结果将为设计开发高效稳定无机无铅钙钛矿复合材料的制备及无机薄膜太阳能电池的组装提供理论依据和实验基础。

本项目围绕无机钙钛矿材料，研制开发无机钙钛矿材料的新方法，构筑高性能、低成本且稳定的无机钙钛矿光吸收层材料，提高载流子传输速率，降低电子-空穴复合速率，得到高性能、高稳定性及低成本的无机无铅钙钛矿太阳能电池。.在本项目资助下主要开展了以下工作：.1. 通过一步水热法制备的氧化石墨烯量子点应用到CsPbBr3钙钛矿太阳能电池的电子传输层和钙钛矿层之间，使得吸光层的电子提取能力大大提升，电池器件经过氧化石墨烯量子点界面修饰后，其在空气中的稳定性也大大增加，为迈向商业化提供了新可能。.2. 对CsPbBr3钙钛矿前驱体材料的溶剂进行替换，使用无毒绿色的水溶剂代替了有毒溶剂甲醇，并且简化了钙钛矿薄膜的制备方案。寻找到N719染料小分子，成功实现了吸光层的掺杂，优化了CsPbBr3的结晶形貌，减少了晶体缺陷，实现了大气环境下无空穴钙钛矿超高的填充因子和可观的效率。随后进行了长程稳定性的探究，证明了其对大气环境有很好的耐受性。.3. 引用水作为绿色溶剂并制备CsPbBr3钙钛矿太阳能电池，同时也比较了甲醇作为溶剂所制备器件性能。结果证实，水系制备的吸光层拥有更好的结晶性，其形貌缺陷较少，水系钙钛矿薄膜拥有更大的晶粒尺寸，且晶粒堆积平滑，为优异的光电性能打下了良好的基础。.4. 为了改善Cs2AgBiBr6钙钛矿的结晶性和薄膜形貌，利用添加剂工程，在钙钛矿前驱体中掺杂金属卤化物溴化钴（CoBr2）。调节溴化钴掺杂的比例，延缓钙钛矿结晶过程，优化钙钛矿薄膜的微观形貌，减少缺陷和陷阱态的产生，提高电池性能。.5. 采用超声液相剥离的方法制备MoS2纳米片的IPA分散液，并将其引入Cs2AgBiBr6钙钛矿太阳能电池。由于MoS2纳米片的价带能级与钙钛矿层和碳层良好匹配，加速了空穴提取，作为一种界面修饰层提高载流子的迁移效率。实验表明含有二硫化钼纳米薄片的器件在大气环境中具有更好的稳定性。