表面配体对无铅型蓝光钙钛矿量子点性能调控及作用机制的研究

Quantum dot light emitting diode (QLED) has been considered as one of the most promising display technologies. However, the luminescence efficiency and stability of blue QLED is lower than that of red and green ones, which hinders the trichromatic display of QLED. To address this problem, this research will focus on studying the effects of surface ligands on the stability and luminescence properties of lead-free blue perovskite quantum dots from three aspects: ligands’ structures, amounts and reaction temperature and then disclosing the mechanism of the interaction between surface ligands and quantum dots. In addition, by introducing polymers onto QD surface, the effects of polymer structures on the properties of quantum dots will also be investigated and new methods for improving the performance of blue QDs are expected to be developed. Finally, high efficient and stable lead-free blue perovskite quantum dots and corresponding blue QLED will be prepared to gain the external efficient and current efficient over 3% and 8cd/A, respecitively.

目前，量子点发光二极管（QLED）被视为极具潜力的显示技术发展方向之一。然而，蓝光QLED发光效率和稳定性低于红、绿光，使得QLED距离三基色显示仍有一定距离。针对这一问题，本项目拟从配体结构、反应用量、合成温度三个方面探究表面配体对无铅蓝光钙钛矿量子点稳定性和发光性能的影响，阐明表面配体与量子点性能间的内在联系；此外，建立表面包覆聚合物新型表面配体的研究新方法，探究聚合物结构对量子点性能的影响。在上述研究基础上，制备高效稳定的无铅蓝光钙钛矿量子点器件，实现全无机无铅蓝光钙钛矿量子QLED外量子效率大于3%，电流效率大于8cd/A。

全无机钙钛矿量子点(PeQDs)因其优异的光物理性质，在光电子器件中得到了广泛的研究。然而，与绿光和红光量子点相比，蓝色量子点的光致发光量子产率(PLQY)较低并且稳定性较差，导致蓝光发光二极管（QLED）的发光效率和稳定性低于红、绿光，使得QLED距离三基色显示仍有一定距离。针对这一问题，本项目以设计研究量子点的合成方法，配体的种类以及掺杂离子的种类来增强蓝光钙钛矿量子点稳定性和改善发光性能，最终获得了较为理想的成果。.(1) 采用“一锅法”合成了尺寸均一的Cs3Cu2Cl5和Cs3Cu2I5无铅钙钛矿纳米晶，通过优化反应温度、反应时间、原料比、配体比和配体用量的方法，将其荧光量子产率提高到接近100 %，且光谱覆盖范围为441～556 nm，并且对Cs3Cu2I5到CsCu2I3的晶相转变的机制进行了详细的研究；.(2) 利用镧系元素具有强自旋耦合效应来抑制Cl-离子的缺失，从而有效的提升材料的光电性能。镧元素本身不具有离子光谱，在对混合卤素体系蓝光钙钛矿量子点进行离子掺杂时不会改变量子点发射峰。通过镧元素的掺杂在443~500 nm范围内，获得了荧光量子产率为84.3%的蓝光钙钛矿量子点。在电致发光器件方面，镧元素的掺杂有效的抑制了离子迁移，并分别在480 nm与489 nm处获得了外量子效率分别为2.17与3.25%的蓝光发光二极管；.(3) 探究Br：Cl比例对三维钙钛矿晶体结构与发光性能的影响。以苯乙胺氢溴酸盐(PEABr)为配体, 通过原位制备的方法制备了混合卤素蓝光钙钛矿纳米晶薄膜。然后，以乙酸甲脒为添加剂，调控钙钛矿纳米晶薄膜的光学和电学性能。乙酸根促进有机铵阳离子在反溶剂(乙酸乙酯)中的溶解，从而清洗掉更多的有机铵盐抑制低维层状钙钛矿相的形成。乙酸甲脒使得钙钛矿纳米晶薄膜的PLQY提高到59.9%，载流子迁移率提高到47.3 cm2 V-1 s-1。最终制备的蓝光发光二极管最大EQE达到8.8%，发射波长为477 nm。