矿物晶体结构对真菌-蛇纹石界面溶解速率和机制的影响

Fungus-mineral interfacial dissolution controls on the weathering rate of soil minerals. Recent studies on this interface have revealed the mechanism of the fungus-mediated mineral dissolution. However, the effect of mineral crystal structure on fungal dissolution is poorly constrained quantitatively. To solve this problem, the project will be performed based on the geochemical methods, combined with mineralogy, mycology, biochemistry and materials science and other disciplines. A variety of in situ (atomic force microscopy and confocal microscopy) and high resolution (focused ion beam-high resolution transmission electron microscopy-energy dispersive X-ray spectrometer/selected area electron diffraction-electron energy loss spectroscopy) equipment will be used to examine the fungus-antigorite, fungus-lizardite, and fungus-chrysotile interfacial processes. The objective is to quantitatively reveal the effect of mineral crystal structure on the rate and mechanism of fungal-mineral interfacial dissolution. The study has great geological and geochemical significance that it will greatly improve our understanding of the fungus-driven biogeochemical cycling of elements in the critical zone and lay the theoretical foundation for CO2 mineralization and bioremediation of the heavy metal-contaminated soils.

真菌-矿物界面溶解过程控制土壤矿物的风化速率。近年来针对这一界面开展的研究初步揭示了真菌直接促进矿物溶解的作用机制。但是，矿物晶体结构对真菌溶解作用的影响并不清楚，更缺少定量化的估定。针对这一不足，本项目将以地球化学方法为指导，结合矿物学、真菌学、生物化学和材料科学等学科，运用多种原位(原子力显微镜和共聚焦显微镜)和高分辨率(聚焦离子束-高分辨率透射电镜-能量色散X射线光谱仪/微区电子衍射和电子能量损失谱)仪器研究真菌风化叶蛇纹石、利蛇纹石和纤蛇纹石过程的真菌-矿物界面作用，主要目标是定量化揭示矿物晶体结构对真菌-矿物界面溶解速率和机制的影响。该研究具有重要的地质地球化学意义，不仅为认识真菌参与关键带元素生物地球化学循环提供新知识，也为开拓CO2矿物封存和重金属污染土壤的修复等地质工程新技术奠定理论基础。

真菌-矿物相互作用直接影响矿物的风化、土壤的形成和元素生物地球化学循环。近年来，大量的研究定量了真菌对矿物风化的促进作用，揭示了风化机制。矿物，也会反过来影响真菌的行为。但是，这种影响的过程和机制并不清楚。矿物的晶体结构决定其风化速率，因此本项目聚焦矿物晶体结构对真菌-矿物相互作用过程矿物溶解速率和机制的影响。本项目选用的真菌是分离自蛇纹石土壤的Talaromyces flavus，矿物是利蛇纹石和叶蛇纹石(化学成分相近结构不一样)。本项目的主要研究内容包括(1)真菌风化蛇纹石的速率和机制及其与矿物晶体结构的相关性；(2)真菌-蛇纹石界面溶解速率和机制及其与矿物晶体结构的相关性；(3)真菌-矿物界面下矿物中Fe(II)氧化速率和机制及其与界面作用的相关性。实验结果发现(i)矿物的晶体结构控制真菌的代谢行为。利蛇纹石和叶蛇纹石风化速率差异显著。这种差异决定元素的生物有效性，继而影响真菌的代谢。代谢组学的研究结果指出虽然真菌在与利蛇纹石和叶蛇纹石相互作用时次级代谢产物的种类相近，但是每种产物的浓度差别巨大。这些代谢产物的差异使得真菌风化机制也随之不一样；(ii)矿物的晶体结构显著影响真菌-矿物界面溶蚀。T. flavus可以快速在利蛇纹石表面产生一个深度为～30 nm的溶蚀通道，宽度与菌丝大小完全一致。而在叶蛇纹石表面生长的菌丝并不能在叶蛇纹石表面产生显著溶蚀；(iii)矿物的晶体结构影响矿物晶体结构中Fe(II)的氧化。真菌菌丝在与利蛇纹石接触一分钟便可氧化矿物晶体结构中的Fe(II)，影响深度达~1000 nm。同时菌丝-利蛇纹石界面下矿物中Fe发生选择性溶解。而T. flavus-叶蛇纹石界面下矿物中Fe(II)并未被氧化，也没有发生Fe的选择性溶解。该研究具有重要的地质地球化学意义，不仅提高和扩展了我们对真菌参与关键带矿物风化和元素生物地球化学循环的认识，也为认识矿物影响的真菌行为提供了新知识。同时，还为增强风化实现二氧化碳封存原工程中原材料的选择提供了依据。