热中子探测用Ce:Li6Lu(BO3)3晶体的生长、发光机理和闪烁性能研究

In recent years, search for novel neutron detection materials and detectors is a hot research topic in the international nuclear raditation detection research field. According to the requirements of chemical element components and scintillation properties for thermal neutron detection，this project will focus on novel scintillation crystal Ce:Li6Lu(BO3)3 with low density and fast decay time. We will investigate the growth, luminescence mechanism and scintillation properites of Ce:Li6Lu(BO3)3 crystal. Through investigating the effect mechanism of the stability of the solid-liquid interface during the Czochralski growth process, we will be able to grow transparent crystals with diameter of 30mm which have no macro-defects.We will also investigate the distribution and controlling mechanism of the valence value of Ce ions in the crystal, the scintillation mechanism under different radiation sources such as ultraviolet, x-ray, γ-ray, α particles and thermal neutrons. And the adjustment of local structure effect on the scintillation properties and increase of the n-γ discrimination ability. This project will promote the theoretical research on the growth mechanism of Czochralski gorwth of borate crystal with low symmetry and low melting point. It will also helpful to understand the relationship between properties and local structure of scintillation crystals for thermal neutron detection. This project will provide a novel promising candidate for the thermal neutron detection materials alternative to 3He.

近几年来，探索能够替代3He气体正比计数器的新型热中子探测材料及器件的研究是国际核辐射探测领域的研究热点。本项目从热中子探测对闪烁晶体的元素组成和性能要求出发，以新型低密度快衰减闪烁晶体Ce:Li6Lu(BO3)3为研究对象，研究其生长、发光机理及闪烁性能。研究提拉法生长晶体过程中固-液界面稳定性的影响因素，生长出直径达30mm的透明无宏观缺陷的晶体；研究晶体中铈离子的价态分布规律及控制机制；研究晶体在紫外光、真空紫外光、X射线、γ射线、α粒子及热中子等辐射激发下的发光机理；研究局域结构的变化对晶体热中子探测性能的影响机制，在此基础上通过离子置换，提高晶体的n-γ甄别能力。本项目的实施，将会促进低对称性高黏度硼酸盐晶体的制备技术和热中子探测用闪烁晶体的性能与局域结构关系的理论研究，并为探索替代3He的新型热中子探测技术提供新的具有应用前景的候选材料。

近几年来，探索能够替代3He气体正比计数器的新型热中子探测材料及器件的研究是国际核辐射探测领域的研究热点。.本项目以Ce:Li6Lu(BO3)3为研究对象，通过固相合成的方法，在600-700℃通过二次固相反应，合成了Li6Lu(BO3)3晶体生长多晶料。发现大尺寸（Φ100×60mm）坩埚有利于Ce:Li6Lu(BO3)3晶体的提拉法生长；Ce:Li6Lu(BO3)3熔体的黏度大的特性导致较小的转速和拉速、较大的籽晶横截面有利于Ce:Li6Lu(BO3)3的结晶，晶体中的开裂大都是应力沿着解理面（121）面开裂；晶体中的包裹体多为多晶颗粒或者气体；Ce离子在Ce:Li6Lu(BO3)3晶体中的分凝系数小于1致使晶体中顶端的Ce离子浓度小于底端；晶体中存在着维持电价平衡而产生的锂空位微观缺陷。使用CeF3或者Ce2(C2O4)3作为掺杂剂更有利于晶体发光效率的提高。Ce:Li6Lu(BO3)3晶体发光属于单指数衰减类型，衰减时间均不高于20.0ns，属于快衰减闪烁体。.为了降低Ce:Li6Lu(BO3)3晶体的原子序数，合成了Ce:Li6Lu1-xMx(BO3)3(M= Y3+,Sc3+,Al3+; 0≤x≤1)固溶体，发现随着x增大，其发光强度逐渐降低；在x=0.50~0.70范围内。在此基础上，使用提拉法生长Ce:Li6Lu1-xYx(BO3)3 ( x = 0, 0.08, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8 )系列晶体，发现Ce:Li6Lu0.8Y0.2(BO3)3拥有较高的透过率，闪烁效率，短的衰减时间，综合性能最好。.使用提拉法生长了富集10B的Ce:Li6Lu(10BO3)3(Φ10×20 mm3)和Ce:Li6Y(10BO3)3(Φ30×40 mm3)晶体。Ce:Li6Lu(10BO3)3晶体在137Cs激发下的能量分辨率达9.7%，相对发光效率为CsI(Tl)晶体的20%，在 中子源激发下的Ce:Li6Lu(10BO3)3晶体的中子全能峰的能量分辨率为33%。厚度为1 mm、4 mm、6.5 mm的晶片Ce:Li6Y(10BO3)3晶片在中子激发下的能量分辨率分别为33 %、39 % 和63 %，晶片越厚，能量分辨率越差。因此，Ce:Li6Lu(10BO3)3和Ce:Li6Y(10BO3)3晶体是一种具有应用前景的新型中子探测闪烁材料。