无中微子双贝塔衰变探测用稀土钼酸盐晶体的生长及其低温闪烁性能的探索研究

In recent years, research on heat-scintillation cryogenic bolometers (HSCBs) based on molybdate scintillation crystal to search for neutrinoless double-beta decay is a hot research topic in the international astroparticle physics research field. To meet the requirements of neutrinoless double-beta decay experiments on molybdate cryogenic scintillation crystal, this project will focus on the vertical Bridgman growth of NaRe(MoO4)2（Re = La, Y and Gd）crystals, and investigate their cryogenic scintillation performance and exploratory application in neutrinoless double-beta decay experiments. We will investigate the effect on crystal defects during the Bridgman growth process, and will be able to grow colorless transparent NaRe(MoO4)2 crystals with the diameter of 50mm without macro-defects. We will also investigate the distribution and prohibition mechanism vacancy oxygen, the scintillation mechanism under different radiation sources such as ultraviolet, x-ray, α particles and γ-rays. And the adjustment of oxygen supplement and thermal annealing effect on local structure and the cryogenic scintillation properties and increase of the α/γ discrimination ability. This project will promote the theoretical research on the molybdate scintillation crystals and their application research in the important neutrinoless double-beta decay experiments.

近几年来，以钼酸盐闪烁晶体制作的热-闪烁低温测量计进行无中微子双贝塔衰变探测是国际天文粒子物理领域的研究热点。本项目为了满足无中微子双贝塔衰变探测对钼酸盐低温闪烁晶体材料的需求，将研究使用坩埚下降法生长高质量NaRe(MoO4)2（Re=La, Y和Gd）晶体，并研究其在低温闪烁性能及其无中微子双贝塔衰变探测实验的应用探索研究。研究坩埚下降法生长晶体过程中晶体缺陷的影响因素，生长出直径达50mm的透明无宏观缺陷的NaRe(MoO4)2晶体；研究晶体中氧空位的分布规律及抑制机制；研究晶体在紫外光、真空紫外光、X射线、α粒子及γ射线等辐射激发下的发光机理及发光性能的调控机制；研究补氧剂和退火对晶体氧空位缺陷等局域结构的变化对晶体低温闪烁性能的影响机制，在此基础上通过部分离子置换，提高晶体的α/γ甄别能力。本项目的实施，将会促进钼酸盐晶体的研究及其在无中微子双贝塔衰变这一重要基础研究领域的应用。

本项目为了满足无中微子双贝塔衰变探测对钼酸盐低温闪烁晶体材料的需求，使用坩埚下降法生长了NaY(MoO4)2、NaLa(MoO4)2和NaGd(MoO4)2，同时使用提拉法生长出了NaGd(MoO4)2晶体，并通过在空气或者氧气气氛中减少或消除了晶体中存在的氧空位，并测试了紫外光和β射线激发下的该系列晶体在低温下其发光光谱、衰减时间及光产额随温度的关系。发现NaY(MoO4)2晶体的光产额与衰减时间随着温度的降低而增加。在10 K下，退火后的NaY(MoO4)2晶体的光产额是Li2MoO4晶体的四倍，而其最短的平均衰减时间为88 µs（175 K）；NaLa(MoO4)2晶体在紫外光和β射线激发下的NaLa(MoO4)2晶体的光产额均随着温度的降低而增加，在10 K温度下最大，其可见光产额介于Li2MoO4和CaMoO4晶体之间，闪烁光产额则为Li2MoO4晶体的70%左右；采用坩埚下降法生长的尺寸为4*8*2 mm 和10*10*5.5 mm的NaGd(MoO4)2晶体分别是是Li2MoO4晶体的3.23倍和2.3倍；采用提拉法生长的尺寸为10*9*5 mm 和10*10*10 mm的NaGd(MoO4)2晶体分别是是Li2MoO4晶体的2.06倍和1.19倍。因此，该系列晶体的光输出均比Li2MoO4晶体高，是一种潜在的无中微子双贝塔衰变探测的候选材料。该项目的实施，促进了钼酸盐晶体的研究及其在无中微子双贝塔衰变这一重要基础研究领域的应用。