半导体量子点的能量转移特性研究

Energy transfer (ET) represents a fundamental interaction between optical emitters whereby the excitation energy can be effectively extracted from the donor to the acceptor materials. Due to the shape- and size-dependent optoelectronic properties from the quantum confinement effect, as well as the low-cost synthesis and the high fluorescent quantum yield, semiconductor colloidal quantum dots (QDs) have become one of the most attractive ET materials that is interesting for both fundamental studies and device applications. In this project, we will focus on the following key problems in the ET studies of semiconductor colloidal QDs. First, we will make correlated photoluminescence intensity and lifetime measurements on a donor QD and a bunch of acceptor dyes, which would provide a precise and complementary understanding of the ET process. Second, we will utilize the ET process from donor up-conversion nanoparticles to excite acceptor QDs with NIR light to realize super-resolved fluorescence imaging. Third, we will transfer single excitons from a single donor QD to bulk semiconductors or ensemble organic molecules for the generation of NIR single photons.

能量转移是发光材料之间最基本的光学作用之一，通过这个过程给主材料中所激发的能量能够被有效地转移到受主材料之中。半导体胶体量子点由于量子受限效应具有尺寸和形状依赖的可控光电特性，另外结合低廉合成成本和高荧光量子产率，使其成为非常具有吸引力的新型能量转移材料之一，无论在基础研究还是器件应用方面都日益得到国际上学术界和工业界的广泛关注。在这个项目中，我们将重点研究半导体胶体量子点在能量转移方面的下述关键问题。首先，构筑单个量子点作为给主和多个染料分子作为受主的能量转移体系，实现荧光强度和荧光寿命的同时关联测量，对能量转移过程进行互补和全面的理解。其次，利用给主荧光上转换颗粒的能量转移过程对受主量子点进行近红外激发，开发空间超分辨荧光成像技术。最后，利用单个量子点作为给主材料，通过单激子能量转移过程实现基于半导体体材料或其它系综有机分子的近红外单光子发射。

在本项目中，课题组关注于制备新颖的纳米材料体系，并通过单粒子光学测量技术研究其中量子点之间的相互作用。首先，我们合成了由单个胶体CdSe量子点和其表面染料分子组成的纳米颗粒，并且系统地揭示了量子点中所产生双激子的共振能量转移过程。其次，我们合成了由几个CdSe/CdS超大核/壳量子点所组成的团簇结构，发现了由于相干耦合所产生的单光子发射现象。最后，我们研究了混合卤素钙钛矿CsPbBr1.2I1.8量子点在光照下相互之间发生的离子迁移现象，并且得出其来源为光生载流子被束缚所形成的局域电场。在本项目的执行过程中，共发表标注论13篇，其中包括Nature Communications 2篇、Physical Review Letters 2篇、Nano Letters 3篇、ACS Nano 1篇、Applied Physics Letters 1篇、Journal of Physical Chemistry Letters 1篇、ACS Photonics 1篇、Journal of Chemical Physics 1篇和Journal of Physical Chemistry C 1篇。