我国典型城市大气复合污染条件下黑碳颗粒物老化及其环境影响

Black carbon (BC) particles can be aged in the atmospere, leading to significant changes in their physical and chemical properties, and environmental impact. However, our understanding of the BC aging mechanism is very limited, due to the lack of comprehensive study of the entire aging process by using various approaches. The aging process under the Complex Atmospheric Pollution in China is more complicated. In this work, a closure study is designed to investigate the BC aging mechanism under the Complex Atmospheric Poluttion in China. Field measrement and chamber simulation will be conducted in Beijing to investigate the evolution of particle properties during the BC particle aging, and the contribution of the different gas precursors. The different aging mechanism in China and other places in the world will be studied. A model will be developed to estimation the impact of BC aging on the particle mass concentration, visibility, and CCN activation.

黑碳颗粒物（Black Carbon，BC）在大气中会发生老化，导致其理化性质发生巨大变化，其环境效应也随之变化。然而目前对BC老化机制的认识还非常有限，主要原因是缺少多手段综合的BC老化全过程的跟踪研究，另外我国大气复合污染条件下BC老化过程更加复杂。本研究拟设计闭合实验，对BC老化关键参数如密度、混合态和核壳态BC包裹层厚度等进行测量，在我国典型城市北京开展外场观测、“准实际”大气烟雾箱模拟等研究，对大气复合污染条件下BC的老化过程进行系统研究。试图弄清BC颗粒物在我国大气复合污染条件下老化过程中化学组成、物理特性和混合态等的演变规律，建立定量描述BC老化过程的方法；估算不同气态污染物的氧化产物对我国大气中BC老化的贡献，探讨我国大气中BC老化与其他清洁地区的异同；结合外场观测和烟雾箱模拟估算BC老化对我国城市大气中颗粒物质量浓度、能见度和成云能力的影响。

本课题围绕拟解决的关键科学问题，开发改进了多种联用技术，建立了定量描述黑碳（BC）颗粒物老化过程的方法；基于多种测量技术的闭合，针对我国大气复合污染条件下 BC 颗粒物的老化机制及其环境影响，采用外场观测和“准实际”大气烟雾箱模拟等多种手段，弄清了BC 老化过程中各种特性的变化规律；揭示了 BC 颗粒物老化对城市大气颗粒物质量浓度、能见度和颗粒物成云能力的影响。发表文章19篇，进行了12次主题报告，培养研究生3人，本科生7人，派研究生出国交流7次，同时通过科普公众号宣传相关研究成果。本课题主要研究内容及所取得的结果如下：.1..本课题开发和改进了DMA-CPMA-CPC及DMA-SPMA-SP2等联用技术，建立了准确定量BC颗粒物密度、混合态、包裹层厚度等关键参数的方法。.2..分别在北京和泰州开展2次外场观测，结果表明BC混合态均以外混向内混过渡阶段的BC为主，比例分别为 56.5%和86.6%。随着颗粒物总质量的增加，过渡态和内混态的比例逐渐增加。北京和泰州黑碳气溶胶的BC包裹层与核的质量比（MR）的日变化分别呈现出“一峰一谷”特征和“双峰双谷”特征。BC混合态的变化特征与BC来源、气象条件、气态前体物及其氧化剂浓度密切相关。.3..准实际大气烟雾箱模拟发现，BC颗粒物老化过程中粒径、质量及有效密度的变化受覆层厚度控制。新鲜BC颗粒物老化2.5小时后，覆层厚度达到 30~40 nm并趋于稳定，颗粒物粒径和质量分别增加至1.1~1.3倍和2~5倍，同时有效密度增加至1.3 ~1.4 g /cm3。 .4..通过研究BC 老化对能见度和颗粒物成云能力的影响发现BC颗粒物在老化过程中吸湿性不断增强，CCN活性持续增加，且吸光性也逐渐增强，老化4小时后，吸光增强倍数（Eabs）可达初始值的1.4倍。