珠三角地区典型污染季节有机气溶胶的大气演化过程及其对灰霾的影响研究

Regional haze is a serious pollution problem in China which negatively affects human health and environment safety. Haze, essentially caused by atmospheric particulate matters, is of complicated formation mechanism. Previous researches on the formation and evolution of atmospheric particulate matters as well as how they lead to hazy weather, especially the evolution of organic aerosols in particulate matters, are not yet enough to provide sound scientific basis for essential control strategies.. This project proposes to systematically investigate the characteristics, sources and atmospheric evolution of organic aerosols over the Pearl River Delta region (PRD) adopting both field study and numerical simulation. The study is focused on investigating the sources of primary and secondary organic aerosols, the formation pathways of secondary organic aerosols, and the comparative analysis of meteorology and the pollution characteristics of organic aerosols before and during haze episodes. Furthermore, the WRF/CMAQ model system is used in analyzing the atmospheric evolution of organic aerosols in urban plumes in horizontal and vertical directions during haze episodes. The research will provide basic understanding on how the evolution of organic aerosols affects the formation of haze in PRD.

区域灰霾是困扰我国许多城市和地区的重大环境污染问题，严重威胁人民群众的身体健康，影响环境安全。灰霾形成的原因十分复杂，究其本质是大气细颗粒物的污染。目前我们对大气细颗粒是如何的生成、演化、最终致霾缺乏足够的研究，尤其是缺乏对细颗粒中有机气溶胶的大气演化过程研究，因此难以为科学治理灰霾提供充足的依据。. 本项目拟采用外场观测和数值模式模拟相结合的方法,系统地研究珠三角地区大气有机气溶胶的污染特征、来源以及大气演化过程。本研究将探讨珠三角地区有机气溶胶的一次和二次来源以及二次有机气溶胶的形成转化途径，重点对比分析灰霾发生前和发生期间的气象和有机气溶胶污染特征，并结合WRF/CMAQ模式系统深入分析灰霾发生时城市烟羽中大气有机气溶胶在水平输送和城市边界层内垂直方向上的大气演化特征，获得有机气溶胶的大气演化生成对珠三角地区灰霾天气形成的贡献的基本认识。

本项目在珠三角地区水平上下风向（上风向佛山南海，佛山和顺德城区，下风向鹤山市）和城市边界层内（广州）垂直方向进行大气污染物采样布点，采用外场观测和数值模式模拟的相结合的研究方法，对珠三角地区的气溶胶污染尤其是有机气溶胶的污染特征，来源和演化进行系统研究。研究表明，珠三角秋季城市下风向鹤山灰霾期间的PM2.5质量浓度最高；PM2.5组分含量最高的是有机物，南海站点有机物浓度最高，顺德最低；二次有机碳SOC占OC的比例，南海大于顺德，鹤山最低。研究发现，珠三角区域灰霾形成与天气形势，区域输送密切相关，灰霾发生时硝酸盐的贡献突出。同时利用受体模式PMF获得了PM2.5和PM10的主要污染源，即生物质燃烧源，机动车和道路扬尘，工业和燃煤源，二次无机气溶胶，建筑扬尘，海盐气溶胶。在城市边界层内对气溶胶颗粒物的垂直观测研究表明，秋冬季大气气溶胶成分在垂直分布上受不同因素的影响，颗粒物主要化学成分的季节垂直变化规律不同。OC，EC在秋季是地面浓度最大，并随着高度增加而减小；OC，EC在冬季的最大浓度出现在118米。秋季OC、EC浓度在三个高度上相关性表现为地面 (0.83) > 488 m (0.68) > 118 m (0.37)，秋季118米OC和EC的相关性差说明其不同来源。从垂直分布上看，二次无机离子(SO42-、NO3-、NH4+)均随高度上升贡献比例增加，推测高层大气环境更利于发生气粒转化生成二次污染物有关。利用WRF-CMAQ模式，对秋冬季的颗粒物进行了模拟，研究发现云过程贡献率随高度的增加而逐渐增加，水平输送和垂直输送过程对颗粒物的浓度在不同高度均有较大影响。本项目的研究成果揭示了珠三角区域颗粒物污染的演化生成，同时发现液相化学反应对颗粒物的形成的贡献很大，因此下一步对珠三角地区的有机气溶胶的液相化学反应生成机理和贡献的研究亟需开展。本研究结果表明珠三角的灰霾污染防治需加强区域联防联控的措施，以及强化对大气污染排放源如机动车，工业及燃煤等的管理。