用于复杂物系氮化物分离的聚离子液体可控构建及性能研究

The high-efficiency separation of high value-added components from the complex system has always been concerned by many people. In order to solve the low efficiency of those components from the complex system in a breakthrough way, this project takes the separation of organic nitrides from coal tar fractions or oil as an example. Based on the designability of ionic liquids which also have multiple interactions during the separation process such as hydrogen bonding, electricity, π-π, van der Waals force etc., a new separation material, poly (ionic liquids)/ PIL, are developed. Moreover, the spatial and limiting effects of the three-dimensional structure of PIL are adopted to enhance the functional group density and multiple interactions during the separation process. Then the high-efficiency separation of high value-added nitrides can be achieved by constructing a controllable PIL with high selectivity, high capacity, and high cohesive energy. Afterwards, using a combination of theoretical and experimental research, the quantum chemical calculation and molecular dynamic simulation are combined to study the design method of selecting the functional groups and explain the relationship between the microstructure and separation performance at the molecular level, then, the separation mechanism is investigated from multi-scale. It can provide some theoretical guidance and data reference for the design and application of new PIL separation materials.

复杂物系高附加值组分的高效分离一直为人所关注。为了突破复杂物系高附加值组分分离效率低这一难题，本项目以煤焦油馏分或油品中有机氮化物组分的分离为研究对象，结合离子液体可设计性，具备氢键、静电、π-π、范德华力等多重作用方式，构建出结构、性质可控的，兼具高选择性、高分离容量和高内聚能的新型聚离子液体分离材料。利用聚离子液体三维结构的空间效应与限域效应，强化其离子密度和多重作用，实现复杂物系高附加值氮化物的高效分离。采用理论与实验研究相结合的方法，同时将量化计算和分子模拟相结合，研究功能基团的设计选择方法，并从分子水平上解释材料微观结构与分离性能的关系，多尺度的分析萃取分离过程的机理，为新型聚离子液体分离材料的设计与应用提供理论指导与数据参考。

为了突破复杂物系高附加值组分分离效率低这一难题，本项目研究了煤焦油馏分或油品中有机氮化物组分的分离。结合离子液体（ILs）可设计性，具备氢键、静电、π-π、范德华力等多重作用方式，构建了结构、性质可控，兼具高选择性、高分离容量和高内聚能的功能化ILs或新型聚离子液体（PILs）分离介质。通过功能位点的差异化设计，强化其离子密度和多重作用；同时利用PILs三维结构的空间效应与限域效应，实现复杂物系高附加值氮化物的高效、高选择性分离。本项目采用理论与实验研究相结合的方法，通过量化计算和分子动力学模拟的方法，研究功能基团的设计选择方法，从分子水平上解释介质的微观结构与分离性能的原理，多尺度的分析萃取过程的机理，确定分离过程中的微观-介观-宏观间的关系；基于引入的功能基团，构建制备的分离介质实现了复杂物系氮化物高选择性、高效的分离，为功能化ILs和新型PILs分离介质的设计与应用提供了理论指导与数据参考。.通过本项目研究取得了以下研究结果：.第一，通过设计选择出有效的ILs功能结构，探究ILs单体上的多位点协同设计，实现了复杂物系氮化物分离过程中的多重相互作用助力分离过程。同时通过量化计算和光谱表征，明确了ILs分离介质的功能结构，揭示ILs单元与待分离氮化物相互作用的本质。.第二，利用ILs单体多位点设计得到的具有高选择性功能基团的ILs单元，再结合聚合物的特点制备了具高离子密度的PILs，有效提升分离过程中萃取剂的分离容量并保证了其选择性。采用微观相分离策略，探究了PILs萃取分离的工艺，详细验证了PILs对复杂物系氮化物的分离性能，并与普通功能化ILs进行了对比。.第三，通过量子化学计算和分子动力学模拟，多尺度的从电子、离子簇及微米结构对功能基团、ILs单元及PILs的萃取过程进行研究，有效克服了单一尺度模型的片面性，并从分子水平上解释官能团的微观结构与分离性能的关系，为新型高效分离介质的设计与拓展提供有力的理论依据和参考。