基于三维共价有机框架的锂硫电池正极材料和器件研究

Lithium-sulfur batteries are a very promising high energy density battery system, which have the advantages of low cost and environment-friendly. Lithium-sulfur batteries would be an ideal candidate for the production of storage battery in the future. Applying the porous materials as a carrier of sulfur to modify the cathode in lithium-sulfur batteries has attracted intensive attentions. Covalent organic frameworks are a class of structures can be designed freely and fully controllable polymer porous materials, which have advantages of high surface area and good stability. In this project, we are aiming at exploring solutions to a series of key scientific issues about lithium-sulfur batteries based on our previous works.

锂硫电池是一种极具发展前景的高能量密度电池体系，具有成本低、环境友好等优点，是目前己商业化锂离子电池理论能量密度的5倍以上，有望成为未来储能电池的主流产品。采用多孔材料作为载体对硫正极改性是目前锂硫电池的研究热点之一。共价有机框架是一类结构可自由设计并完全可控的高分子多孔材料，具有比表面积高、稳定性好等突出优点。本项目拟在前期研究基础上，探索解决基于复合正极材料锂硫电池的一系列关键科学问题。

锂硫电池具备高能量密度、低成本、原料来源丰富以及环境友好等众多优点，近年来引起了能源领域的极大关注。虽然锂硫电池具备巨大的应用潜力，但一些缺点阻碍了它的实际应用，其中，多硫化锂的穿梭效应是核心缺陷之一，可能导致活性硫含量低和循环性能差等各种问题。目前，最有效的避免穿梭效应的方法之一，是将硫或可溶性多硫化物限制在宿主材料中，提高硫的可用性，并减轻多硫化物在长循环过程中的溶解或迁移。在众多备选材料中，共价有机框架具有比表面积高、稳定性好等优点，并且可在分子水平上通过构建不同的单元实现对多孔结构的精准控制，已成为最有前途的宿主材料候选者之一。本项目通过共价有机框架（COFs）材料的合成、COF/碳基纳米复合电极、锂硫电池的制备工艺和组装技术和电化学过程反应机制四个主要内容的研究，完成了锂硫电池正极材料和器件的主要研究目标。主要研究进展包括：（1）制备了COF/碳基纳米复合电极，应用于锂硫电池和锂硒电池；（2）使用硫化物量子点对锂硫电池的复合材料正极进行了改进；（3）制备了一系列新型高性能柔性锂硫电池；（4）使用含阴离子缺陷的气凝胶结构对多硫化物和锂枝晶实现了调控。