高分辨率观测和放射性C-14分析技术的含碳气溶胶源识别研究

The high resolution aerosol mass spectrometer and accelerate mass spectrometer for C-14 will be employed to obtain the physical and chemical characteristics of particulate matters at a regional background station of North China-Shangdianzi. Based on the data of chemical species, size distributions and high resolution mass spectrums from AMS, positive matrix Factorization (PMF) and multilinear engine (ME-2) will be conducted to resolve the source apportionment of aerosol particles. By using the results of C-14 in OC and EC, relative contributions of fossil fuel combustion and biogenic sources to the carbonaceous aerosols are to be calculated. In this project, we would combine the advantages of these two methods, improve the shortcoming of former source apportionment of aerosols on account of AMS data, and resolve the sources of organic aerosols in more details. Finally, an efficient approach to source apportionment of carbonaceous aerosols for Chinese particulate matters will be made. The types of sources for carbonaceous aerosol in North China and the contributions of fossil fuel combustion and biogenic sources to the secondary organic aerosols would be concluded. This developed method push the advancement of source apportionment for particulate matters. These scientific results can be used to verify the models, the accuracy and reliability of source inventories, and also can give valuable advices for policy makers to enact the regulatory measures, improve the air quality and govern the serious haze efficiently.

本项目拟将高分辨率气溶胶质谱仪（HR-TOF-AMS）在线观测手段与C-14分析技术相结合，在华北区域背景站（上甸子）开展气溶胶特性观测实验。基于细颗粒物的化学组份、粒径分布和高分辨率质谱数据，采用正交矩阵因子分析（PMF）和多元线性工具（ME-2）对有机气溶胶进行源解析；基于膜样品中有机碳和元素碳浓度及其C-14丰度数据，计算化石燃料源和生物源对含碳气溶胶的贡献；综合两种方法的特点，优势互补，改进现有基于AMS观测数据受体模型源识别方法的不足，细化有机气溶胶来源类型，探索和完善适合我国特点的含碳气溶胶源解析方法，总结华北区域含碳气溶胶来源类型，明确二次有机气溶胶中化石燃料源和生物源的贡献。本项目研究成果将在一定程度上推进我国气溶胶源解析的发展，为验证模式和排放源清单的准确性和可靠性提供数据，为决策者有针对性地采取污染控制措施，改善空气质量，有效治理霾污染提供科学支撑。

本项目充分结合了高分辨率气溶胶质谱仪（HR-TOF-AMS）在线测量手段与加速器质谱仪测量放射性14C分析技术，依托华北区域背景站-上甸子和中国气象局固城农业气象野外科学实验基地观测平台，开展了包括气溶胶特性在线观测实验，基于AMS观测数据和PMF模型工具对该区域有机气溶胶来源类型进行源解析；引进含碳气溶胶中14C的测量结果，改进了现有基于AMS观测数据受体模型源识别方法的不足，细化了有机气溶胶来源类型，完善了适合我国特点的含碳气溶胶源解析方法，总结了华北区域含碳气溶胶来源类型，明确二次有机气溶胶中化石燃料源和生物源的贡献。.研究发现，北京城区冬季有机气溶胶来源类型分成燃煤源，机动车排放源和餐馆排放三种一次有机气溶胶和两种不同氧化程度（OOA I and OOA II）的二次有机气溶胶。其中，二次有机气溶胶占有机气溶胶的43%，一次有机气溶胶占57%。在华北区域背景站秋、冬季污染环境下，氧化类有机气溶胶（OOA）占总有机气溶胶的50%以上，OOA占有机气溶胶的比例由清洁时段的47%增加到污染时段的57%，而碳氢类有机气溶胶的比例由48%减少到39%，说明区域传输过程中气溶胶的老化程度增强。结合AMS-PMF和14C分析技术对河北固城重污染过程来源进行细化解析，发现燃煤类源（32%）和含氧类有机气溶胶（30%）是该地区含碳气溶胶的主要来源。大部分含碳气溶胶来自于化石燃料燃烧源（约65%），只有1/3来自于非化石燃料燃烧源。一次排放的化石燃料类（POCFF）和二次转化的化石类有机碳（SOCFF）质量浓度分别为23.6±8.8和 15.3±12.1g m-3，分别占总有机碳的32% and 21%。，此外，非化石燃料源对总碳的贡献为22%。这些结果证实了来自于本地的化石燃料排放，尤其燃煤排放是导致污染事件发生的主要因素。.该项目的研究成果在一定程度上推进了我国气溶胶源解析的发展，补充我国气溶胶来源谱数据库，为相关研究工作提供参考，还可用来验证模式和排放源清单的准确性和可靠性，为决策者提供数据支持，以便有针对性地采取污染控制措施，改善空气质量模式，有效治理霾污染。